微波诱导Cu-Mn-Ce催化剂协同催化氧化VOCs的基础性研究

One of the main causes of severe air pollution in china come from volatile organic compounds(VOCs) gas, which is the main precursors of dust haze, and comes from Chemical, material and metallurgy industries etal. As soon as possible to solve the VOCs gas pollution has become the most important mission of the prevention and control of atmospheric pollution field in China. Therefore, microwave-induced synergistically catalytic VOCs gas oxidation new theory, which is based on its molecular level energy transfer heating characteristics, has been put forward. This research include: through the kinetic studies, and comparison between conventional and microwave catalytic combustion process, we can obtain the mechanism of microwave catalytic decomposition of VOCs. Research on Cu-Mn-Ce catalysts prepare microwave catalytic combustion special catalyst, focusing on the electromagnetic properties of catalyst in the microwave field, and the microwave field distribution impact on the heating rate and catalytic properties.Structure microwave-induced Cu-Mn-Ce catalyst catalyzed volatile organic compounds oxidation new theory. Provide corresponding theoretical support for this new technical project implementation.

化工、材料及冶金等行业所排放的有机挥发性气体（VOCs）是造成雾霾的主要前驱物，尽快解决VOCs污染现状已成为目前我国大气污染防治领域的首要问题。本研究基于微波本身的分子级原位能量转移的加热特征，开展微波诱导Cu-Mn-Ce催化剂协同催化氧化VOCs的机理研究，研究内容包括：研究气-固相催化动力学，探索微波-催化剂协同催化过程中活化能降低的本质原因；运用第一性原理计算研究微波诱导催化剂协同催化反应中的基元反应方向、组元迁移规律及催化机理；分析催化反应中微波热效应与非热效应的强化权重；研究成分、结构、物相等物化特性对催化剂电磁特性的影响规律；研究催化剂在微波场下的升温特性和催化机理。构建微波诱导Cu-Mn-Ce催化剂协同催化氧化VOCs的基础理论，为该技术工程实施提供相应理论支撑。

挥发性有机物（VOCs）是PM2.5和臭氧的重要前体物，同时大多数VOCs可直接对人体产生危害，是“十四五”期间我国主要控制的大气污染物之一。“催化氧化”作为当前VOCs治理的主流技术，也成为当今研究的热点方向，然而在巨大的VOCs治理市场需求面前，贵金属催化剂价格昂贵、传统电加热不均匀、催化剂失活率高等问题限制了“催化氧化”技术的应用及发展。本研究结合麦克斯韦及傅立叶控制方程，应用电磁仿真优化技术手段，应用微波分子加热特性强化传统能量传递方式，研究气-固相催化动力学，探索微波-催化剂协同催化过程中活化能降低的本质原因，根据实验研究，甲苯在在219.4℃的条件下可使甲苯的转化率达到94%，MVK动力学模型对甲苯催化氧化反应过程实验数据的拟合程度最高可达到98.5%；运用Materialstudio第一性原理构建碳化硅强介电载体表面分子吸附机制研究，构建了CO分子吸附在SiC表面top、bridge、hcp位和fcc位的超晶胞总能量差值，分别为-0.538859486、-0.648589727、-1.361882509、-1.261781417，其中碳化硅表面吸附为稳定放热，fcc位的吸附能力最强；并结合COMSOL优化微波场催化反应场强分布，优化多模谐振器设计，揭示催化剂介电损耗加热机制，发现微波射频参数也可作为驻波型多模谐振腔的加热效果的有效评价条件，具有较好的拟合性，并应用矢量网络分析仪（VNA）检测了200℃下碳化硅载体催化剂的介电常数为，验证了模拟仿真结论，并自主设计加工了“微波-紫外协同电磁场液-气相运移转化实验平台”“微波-紫外协同电磁场催化评价实验平台”，计算研究微波诱导催化剂协同催化反应中的基元反应方向，揭示组元迁移规律及催化机理，分析催化反应中微波热效应与非热效应的强化权重；通过优化负载方式，形成规整型催化剂产品，Cu-Mn-CeOx/SiC催化剂增重百分含量折线图可以看出，催化剂的负载量随着浸渍次数的增加基本上呈线性增加，在浸渍1h后焙烧的负载方式下，负载5次后催化剂增重约8%，进行了中式实验，该技术与2020年被河北省科学技术厅评为“河北省先进适用技术”（https://kjt.hebei.gov.cn/www/xwzx15/tzgg35/sttz15/231600/index.html），推动了产业化应用研究，形成了2个工程应用示范。