ZnO模板上高In组分InGaN薄膜的原子层外延生长及其光伏性能研究

With the tunable bandgap (0.64-3.4eV), predicted high radiation resistance, and strong absorption coefficient, the InGaN material system is promising for high-efficiency photovoltaic systems. However, due to the considerable lattice mismatch and band offset between InN and GaN, the previously reported InGaN solar cells grown on GaN templates have very low conversion efficiencies. This project proposes to replace GaN with ZnO as a template for growth of InGaN, which would effectively reduce the lattice mismatch between the InGaN layer and the template, and improve the Indium composition and crystalline quality. Due to the suitable band alignment of the InGaN/ZnO interface, using ZnO as the electron transportation layer can also improve the carrier collection efficiency. Because the conventional MOCVD method needs a high growth temperature, it is difficult to growth high composition InGaN and the growth condition will erode the ZnO layer. We propose to grow InGaN on ZnO using Plasma-enhanced Atomic Layer Deposition, which can grow nitride film at low temperature. The aim of the proposed project is to obtain high quality InGaN layer with Indium composition larger than 40%, and lay a foundation for the preparation of highly efficient InGaN solar cells.

InGaN具有0.64-3.4eV连续可调的带隙宽度，很高的吸收系数和很强的抗辐射能力，是理想的光伏材料。然而由于InN与GaN之间存在较大的晶格失配和能带失配，目前在GaN模板上生长InGaN制备的太阳电池效率很低。本项目提出以ZnO替代GaN作为InGaN生长的模板，可有效减小InGaN与生长模板之间的晶格失配、提高铟组分和晶体质量。而由于ZnO与InGaN具有更好的能带匹配，以ZnO替代GaN作为电子输运层还可大幅提高载流子收集效率。由于传统MOCVD方法难以降低生长温度，难以提高In组分且会腐蚀ZnO，本项目拟采用等离子增强原子层外延技术在ZnO上低温生长InGaN，目标是长出铟组分达到40%以上的高质量InGaN薄膜，为制备高效率的InGaN太阳电池奠定基础。

InN具有较小的直接带隙(~0.7eV)，很高的电子迁移率，在电子和光电子器件中具有广阔的应用潜力。然而由于InN在高温下不稳定，而低温下又没有足够活性的氮源，导致高质量InN薄膜制备困难。本项目采用PEALD技术尝试了在低温下制备InN薄膜，通过选用晶格失配度较小的ZnO作为衬底，在200-250℃下生长出了具有马赛克结构的类单晶InN薄膜。高分辨XRD分析显示， InN在ZnO上实现了外延生长，薄膜和衬底具有InN[0001]∥ZnO[0001] 和 InN[10−10]∥ZnO[10−10]的取向关系。倒易格点分析显示InN薄膜是完全弛豫的，进一步高分辨TEM原子像分析显示InN/ZnO界面上原子面具有11/12的数量关系，证实薄膜是外延生长于ZnO之上且完全弛豫。200个ALD周期的InN外延薄膜（厚度约16nm）的摇摆曲线半峰宽约为0.79°，当把厚度增大到800周期时，半峰宽减小到0.39°。这些结果表明ALD技术能够在ZnO上生长出高质量的InN外延薄膜。本项目还尝试了在柔性的聚酰亚胺衬底上生长InN薄膜，我们发现当薄膜厚度超过400周期时，会开始结晶，薄膜逐渐从非晶态转变为多晶薄膜。这一结果显示ALD技术具有在低温下在非晶衬底上生长多晶InN薄膜的能力，为新型柔性电子器件制备提供了新的可能。本项目研究了InGaN薄膜的ALD生长技术，发现由于GaN的结合能力远大于InN，当同时通入In和Ga源获先通入Ga再通入In难以获得高InN组分的InGaN，只有在金属原子生长周期内先通入In再通入Ga才能实现高In组分InGaN生长。本项目还研究了ZnO/InGaN界面的载流子输运特性，发现由于ZnO具有比GaN更大的电子亲和势，界面势垒高度比GaN/InGaN小，有利于载流子通过，适合应用于太阳电池等器件。