荧光磁性酚类内分泌干扰物印迹聚合物的可控制备及性能

内分泌干扰物广泛存在于人类赖以生存的环境中，对人体健康危害十分严重，如何灵敏检测和快速有效地去除水环境中内分泌干扰物已成为环境化工领域亟待解决的难题。本项研究将分子印迹技术与量子点和磁性纳米粒子相结合，通过可控活性自由基聚合方法，制备出具有强磁响应性、荧光性、预定性、识别性和实用性的酚类内分泌干扰物的分子印迹聚合物，拓宽了分子印迹技术的应用范围。在第一性原理计算基础上，结合荧光光谱和时间分辨光谱分析，深入探索分子印迹过程中量子点荧光淬灭机理，为进一步研发性能优异的分子印迹聚合物提供理论指导。本项目旨在揭示多功能、多用途分子印迹聚合物的分子印迹机制，实现核-壳式分子印迹聚合物的可控制备，发展一种新颖的水环境中内分泌干扰物的荧光检测、磁分离和富集的新方法。

本项目按照研究计划进行，执行了所有研究内容，完成了既定的研究目标。内分泌干扰物广泛存在于人类赖以生存的环境中，如何灵敏检测和快速有效地去除水环境中内分泌干扰物已成为环境化工领域亟待解决的难题。将分子印迹技术与磁性纳米粒子以及量子点结合，制备具有强磁响应性、预定性、识别性和实用性的分子印迹聚合物，建立快速检测、分离和富集的新方法。采用氢氧化钠碱溶液，使用了沉淀法制备出具有超顺磁性的纳米级别的Fe3O4，然后制备成水基磁流体。在其表面接枝双键硅烷试剂，制备了Fe3O4@SiO2-MIP。通过优化合成条件合成强荧光性能的CdTe量子点。制备了具有磁性和荧光性能的分子印迹聚合物。探讨了反应物质量比对此印迹聚合物的性能影响。最大磁饱和强度4.79emu·g-1。该聚合物微球具有强荧光性能并且可以通过荧光信号的改变对模板分子具有选择性识别能力。研究了ATRP和RAFT可控聚合方法，利用ATRP可控聚合方法分别在硅胶和石墨烯表面接枝分子印迹聚合物；一种是在硅胶表面合成RAFT试剂，另一种RAFT试剂是十二烷基三硫代碳酸酯。通过优化合成条件合成强荧光性能和稳定性的CdTe/CdS量子点，以CdTe/CdS 量子点，磁性Fe3O4和氧化石墨烯作为基质材料，制备出了具有磁性和荧光性能的氧化石墨烯基分子印迹聚合物。研究了印迹条件对印迹聚合物性能的影响，并对荧光淬灭机理进行了分析。该聚合物成功应用于实际水环境中对模板分子的选择性荧光检测，检测限0.15μmol·L-1，重复使用8次，聚合物的磁性和荧光性能没有发生明显改变。结合荧光光谱和第一性原理计算，深入探索分子印迹识别机制和量子点荧光淬灭机理。此外，进行了分子印迹与表面增强拉曼散射联用技术超灵敏检测水中内分泌干扰物的初步研究。本课题具有重要的理论意义和实际应用价值。