范德瓦尔斯异质结中界面电荷转移的超快光学研究

Two dimensional layered (2D) materials, such as graphene, and transition metal dichalcogenides (TMDs), have sparked wide interest in both device physics and technological application at the atomic monolayer limit. These 2D monolayer can be stacked together vertically with precise control to form novel van der Waals heterostructure for new functionalities. Such a concept has already proved fruitful for a number of optoelectronic and photoactive applications in the area of ultrathin devices, such as photovoltaic and field effect tunneling transistor. So far, most studies focus on electronic measurement, which just provide total effect, not include carrier dynamics and band structure information. Hence, in order to fully understand why and how charge carrier transfer happens in heterostructure, it is very necessary to study charge transfer by using ultrafast pump-probe technique. Through this technique, we can obtain carrier relaxation in energy and momentum. Based on our experiment, we can explain how to prepare better device and how to improve the performance of devices which are based on van der Waals heterostructure theoretically and experimentally.

由二维层状材料堆叠形成的范德瓦尔斯异质结在新型半导体器件领域有着广泛的应用前景，如场效应隧穿晶体管、光伏器件等。该类器件的关键性能往往取决于单原子层（或少层）材料的界面电子态结构和电荷转移过程。然而目前的研究工作大多关注于器件的宏观电学输运，对界面能带的耦合及载流子动力学过程认识有限。在此申请项目中，我们拟利用超快时间分辨动力学技术研究发生在这类原子层晶体异质结界面的载流子的能量和动量弛豫过程，利用光激发跃迁探测处于范德瓦尔斯异质结界面的能级和电子态结构，从而揭示几种典型范德瓦尔斯异质结器件电荷转移的微观机制，为二维层状材料异质结器件的制备和性能提升提供实验和理论依据。

本研究侧重于范德瓦尔斯异质结界面处电荷转移的超快动力学过程。首先将使用范德瓦尔斯外延生长技术生长的α-In2Se3样品转移到不同的基底（比如云母，金）上组成范德瓦尔斯异质结界面，使用400nm+800nm的传统泵浦探测技术研究了不同界面对电荷转移方向的调控及其相应的动力学特性。将α-In2Se3薄膜与少层MoS2的性质进行了比较，证实了光电压及界面电阻在该类光电器件的光电响应度中占主导作用。在此基础上，进一步扩展了超快激光器系统，发展了一套同步电学调控与材料瞬态吸收谱测量的装置和方法，该装置同时集成了低温台，可进行低温及变温下动力学性质的测量。此装置可满足对工况下器件中的范德瓦尔斯异质结界面处载流子动力学过程进行充分的研究。以该套装置为基础，我们进行了如下几个方面的工作：（1）对ReS2/ WS2组成的二类范德瓦尔斯异质结进行了电荷转移等动力学过程的测量，证实界面处存在小于脉冲宽度（150fs）的超快电荷转移；（2）门电压对基于单层石墨烯的FET器件中载流子的动力学行为有显著的调控能力；（3）层状电荷密度波（CDW）材料1T-TaS2，与基底之间微弱的范德瓦尔斯力及层间相互作用可以对其单粒子弛豫过程、集体激发的弛豫过程及带隙的打开进行有效的调控。除了单晶样品，我们进一步扩展探测了多晶样品与基底的范德瓦尔斯界面的动力学性质，发现晶畴的大小动力学过程的显著影响。此外，还定量的描述了亚波长的打孔金属薄膜阵列中吸收型 Fabry-Pérot干涉效应。