飞秒和频光谱－超快闪光加热联用技术原位表征自组装体系结构和组装过程

发展基于飞秒时间分辨宽带振动和频光谱和超快闪光加热的联用技术，由飞秒脉宽的超短激光脉冲对自组装体系结构进行超快闪光加热扰动，在几个皮秒内将其有序排列结构打乱，用时间分辨宽带振动和频光谱实时跟踪组装体系分子被扰动后，由混乱排列回复到组装有序排列动态过程的振动光谱、电子光谱、分子取向、去相位时间、分子间和分子内超快能量传递等结构和超快动力学过程。通过系统改变组装分子的大小、形状、结构、溶剂极性和离子强度等影响自组装过程的因素，选择性地针对自组装过程中分子间范德华力、氢键、π-π堆积、静电、分子亲疏水性等弱键相互作用进行时间分辨光谱研究，研究其在组装进程中的贡献和与组装结构间的关联性，由此探索和揭示各种弱键相互作用及其协同效应的本质，将该联用技术发展为原位实时表征自组装体系的结构和自组装过程的新方法。

研制了一套飞秒和频光谱和超快闪光加热联用的实验装置。飞秒和频光谱系统红外光可以覆盖2.6-15微米，可见光调谐范围300-900nm，光谱分辨能力~7波数，时间分辨能力150飞秒。能够获取表面选择性的分子振动和可见光谱，可以研究表面/界面分子的振动去相位超快过程，通过闪光加热可以研究金属基底与表面分子之间的能量传递过程，和对自组装体系造成扰动后，自组装分子的振动光谱。研制了适用于飞秒和频光谱测量的流动样品池，获取了溶剂环境下自组装单分子膜体系的振动光谱。