季节性冻土条件下包气带-地下水间BTEX纵向迁移转化机理研究

Petroleum pollution in groundwater is still widespread and serious, and BTEX migration in seasonal frozen soil is particularly complicated. This project takes the loose pores of Daqing quaternary system and soil with vadose zone as the research object. Based on multidisciplinary techniques and theories, 10—-20 ℃ temperature decreasing sequencing batch experiment is designed to study the volatilization, adsorption/desorption and biodegradation process of BTEX in soil at different temperature and freezing action.Throughing the changes of soil organic matter, clay particle morphology, pyrosequencing and compound-specific isotope analysis to clarify the influence of three-phase distribution, biodegradation and biologic communities in soil. Simulation of natural freezing process by soil column experiment,the BTEX migration and transformation law is studied under hydrodynamic force and biodegradation. Sand core funnel experiment to build k-s-p relationship under the conditions of frozen soil, combined with simulation experiments to establish seasonal frozen soil conditions BTEX longitudinal migration and transformation kinetics model, the TOUGH2 quantitative verification model, which providing theoretical support for the prediction of the concentration distribution and remediation of the BTEX in seasonal frozen soil.

地下水石油类污染仍然非常普遍而严重，而季节性冻土区BTEX迁移转化尤为复杂。本项目以大庆第四系松散孔隙潜水及上附包气带土壤为研究对象，融合土壤学、污染水文地质学、环境化学以及多孔介质流体力学等学科技术和理论，设计10~-20℃温度递减序批实验，依据土壤孔隙微结构、粘土及赋存形态、有机质含量、微生物群落以及碳氢单体同位素等的变化阐明不同温度和冻结作用下BTEX在土壤中溶解挥发、吸附解吸、生物降解过程及机制，从微观尺度揭示温度和冻结作用下土壤中气-液-固-生-BTEX多相物质相互作用机理。通过设计分层控制温度反应器，利用冻融交替土柱研究BTEX纵向迁移转化过程，揭示水热运移和生物降解作用下BTEX浓度变化规律；通过砂芯漏斗实验构建冻土条件下k-s-p关系，进而建立季节性冻土特殊条件下BTEX迁移转化反应动力学数值模型（TOUGH2），为预测季节性冻土中BTEX浓度分布及其有效修复提供理论支持。

本项目针对我国北方地区土壤地下水石油类污染物BTEX在冻融条件下迁移转化问题，设计-20℃~15℃递减序批烧杯实验，研究了不同温度和冻结作用下BTEX溶解挥发、吸附解吸、生物降解过程及机制，结果表明冻融促使土壤团聚体大小向均一性发展，黏土含量降低，比表面积增强，导致冻融土壤能力增加，挥发度降低；其次冻融过程微生物群落结构特征的变化受BTEX浓度与冻融温度共同影响，苯系物含量的降低会增加未冻融实验组中群落中微生物丰度，而冻融实验组随冻融频次和苯系物浓度共同的影响，冻融频次越多，丰度下降越快，苯系物浓度越低，丰度下降越慢。冻融土壤挥发度减弱，吸附能力增加和生物降解能力降低共同促使BTEX在冻融土壤和浅层地下水中富集。基于这一过程，开展土柱模拟实验探索冻融条件下BTEX迁移过程，结果表明冻融作用会使冻融界面上部土壤中的苯系物有向冻融界面处运移的趋势，且冻融温度越低这个趋势越明显，但当冻融温度过低时，苯系物向冻融界面处运移速度会有所减慢。基于多孔介质及流体的基本性质为基础，根据多孔介质中流体的动力学方程和热力学方程建立了冻融条件下苯系物在土柱中纵向运移的数学模型，以5~-5℃、5~-10℃、5~-15℃实验组中冻融界面上部为苯系物污染土壤的土柱中苯以及甲苯含量的实验数据对模型试算验证，经多次迭代计算后，误差范围控制在，可广泛应用于相同实验环境中苯系物污染土壤地下水的迁移转化定量计算。.季节性冻土存在于我国北方大部分地区，且这些地区石油工业发达，不可避免会产生石油污染，冻融作为季节性冻土区典型物理过程，影响苯系物在土壤中的赋存状态及吸附解析过程与土壤中微生物群落变化，影响其迁移转化，也影响其修复。开展相关的研究和技术开发，在我国尚属前瞻性研发，面对国内广泛的污染问题，其技术开发和应用将具有极其巨大的发展前景、对社会建设和生态环境改善提供重要支撑。