铁电隧穿二极管的制备及其电致阻变特性研究

We propose a novel ferroelectric tunnel diode structure, composed of an ultra-thin ferroelectric thin film sandwiched in a metal and a semiconductor, in which giant electroresistance can be achieved due to the simultaneous tuning of the barrier height and barrier width in response to switching of spontaneous polarization in the ferroelectric barrier. Contrast to extensively-studied resistive memory materials, electroresistance in the proposed structure is from pure electronic origin and has nothing to do with voltage-induced migration of matters at the nanoscale. New types of non-volatile memories based on the proposed structure are very promising for non-volatile memory applications. The proposed idea will be demonstrated in Pt/BaTiO3/Nb:SrTiO3 ferroelectric tunnel diode structures. The fabrication, electroresistance, tunneling mechanism and their dependence on strain and Nb doping concentration will be systematically investigated. If the proposed investigations are successfully implemented, we may provide a new choice, with a clear physical picture and a simple switching philosophy, for resistive random access memories, which becomes more and more attractive in non-volatile memory applications.

本项目以电阻型铁电非挥发存储应用为背景，提出以金属/超薄铁电簿膜/半导体构成铁电隧穿二极管结构，通过超薄铁电绝缘层中的极化翻转可以同时调控隧穿势垒的高度和宽度，使隧穿电阻在高、低两个阻态之间翻转，实现双稳巨电致电阻。与常见阻变材料不同，该结构中的阻变完全来源于电子贡献，而不依赖于带电缺陷或离子在纳米尺度上的迁移。在已有工作的基础上，我们拟系统研究Pt/BaTiO3/Nb:SrTiO3铁电隧穿二极管结构的制备工艺、电致阻变性能、隧穿机制及其与应变、掺杂浓度等微结构参数的关系。该结构为在非挥发存储领域日益重要的阻变存储提供了一种物理图像清晰、调控机制简单的新思路，由此可能发展一种有巨大应用前景的新型电阻型铁电非挥发随机存储器。

本项目面向低功耗高密度存储应用，发展基于超薄铁电薄膜的隧穿存储结构和器件原型。项目研究工作按计划任务书进行，主要围绕铁电薄膜对金属/半导体肖特基二极管的输运特性的调控及其存储性能展开，通过器件结构优化获得了性能稳定的存储原型器件、将存储开关比提高到与商用闪存相当，突破其主要应用障碍之一；同时，将研究工作拓展到多铁性四态存储、忆阻等新型存储功能，有望应用于多态存储、类脑计算等前沿领域。..项目主要研究成果为：（1）系统研究了Pb/BaTiO3/NbSrTiO3器件性能与BaTiO3厚度和Nb含量的关系，提出了一种金属/超薄铁电薄膜/半导体肖特基二极管新型隧穿存储结构，与一般铁电隧道结不同，器件的电致阻变主要来源于铁电极化对金属/半导体肖特基结的调控，在0.1wt%Nb掺杂含量、BaTiO3厚度为4个晶胞高度的Pb/BaTiO3/NbSrTiO3器件中可获得接近107的开关比，与商用闪存器件相当。（2）将磁隧道结和铁电隧道结相结合，制备了全氧化物多铁性隧道结，在一个器件中同时实现了电存储和磁存储，系统研究并优化了SrTiO3/BaTiO3、PrCaMnO3/BaTiO3复合势垒设计，在La0.7Sr0.3Mn0.8Ru0.2O3/SrTiO3/BaTiO3/La0.7Sr0.3MnO3、LaNiO3/PrCaMnO3/BaTiO3/La0.7Sr0.3MnO3多铁隧道结中提高了存储性能，获得四个稳定的非易失性逻辑态。（3）观察到金属/超薄铁电薄膜/半导体隧穿结构也表现出忆阻器的性能，即隧穿电阻随着电压脉冲数目的增大连续的增大，并最终保持在一个稳定的状态，饱和值决定于脉冲强度。..上述工作共发表标注资助SCI论文14篇，包括1篇Nat. Commun.，5篇Appl. Phys. Lett.和1篇Phys. Rev. B。