基于石墨化生物炭负载多元氮化碳复合光催化体系的构建及资源化催化转化CO2的研究

Increasing global warming and energy shortage caused by traditional fossil energy combustion to carbon dioxide (CO2) has become a significant global issue in view of humansʹ continuing development. Therefore, it is an urgent need to find an efficient, fast method of conversion of CO2. Technology of semiconductor-based photocatalytic CO2 reduction to produce hydrocarbon fuels using rich solar energy in nature has been considered as the most ideal and promising approach. This project was designed to prepared the NiO@X-C3N4 (X=Ce, N) photocatalysts with high activity, which doping with rare earth elements Ce and nonmetal elements N, respectively, and then deposited by co-catalyst of NiO nanoparticles. Afterwards, we carbonized the biomass from nature, and the system of porous graphitization biomass carbon load with NiO@X-C3N4(X=Ce, N) was established, which for further enhanced adsorption of CO2 and electron transfer ability. Exploring on the formation mechanism of porous graphitization biomass carbon and researching the physicochemical and adsorption properties of the composite photocatalyst. Simultaneously, we study the effects of structure, characteristic, coupling mechanism and interaction of structural unit on the performance of reduction of CO2, and investigated photocatalytic mechanism on reduction of CO2.

传统化石能源燃烧产生CO2引起的地球变暖和能源短缺已经成为一个严重的全球性问题, 因此迫切需要找到一种高效、快速的还原CO2的方法。其中，利用自然界丰富的太阳能光催化还原CO2制备碳氢原料被认为是最理想和最有前途的途径。本课题拟利用NiO纳米粒子作为助催化剂分别沉积于稀土元素Ce和非金属元素N掺杂的C3N4表面制得高催化活性的NiO@X-C3N4(X=Ce, N)光催化剂主体；然后，对自然界中的生物原材料进行炭化处理，进而构建多孔石墨化生物炭负载NiO@X-C3N4(X=Ce, N) 复合光催化体系, 增强对CO2的吸附性及电子传输能力。系统的研究多孔石墨化生物炭材料的成型机制；研究复合光催化剂的理化性质、吸附性能；研究各构建单元的结构特征、耦合机理、界面作用对还原CO2的影响及光催化还原CO2机理。

利用自然界丰富的太阳能光催化还原CO2制备碳氢原料被认为是最理想和最有实际应用前景的一种方法。本项目以g-C3N4为光催化剂主体，利用元素掺杂、半导体复合、生物质炭材料改性等方法制得高催化活性的复合光催化材料，用于光催化还原CO2；运用先进的表征手段，阐述所制备的材料的物理、化学特性，初步探究了还原过程中的平衡、动力学、热力学性质、CO2的吸附性、电子传输能力以及光催化还原CO2机理。选取不同生物质源制备出了多种生物质炭材料，实验结果表明生物质炭改性的g-C3N4复合光催化剂活性优于体相g-C3N4材料，其中CO产率为16μmol/g，CH4产率为34μmol/g。在这部分工作基础上，项目组又系统研究了金属氧化量子点对g-C3N4催化性能的影响，同时研究了所制备材料的光催化降解环境中污染物的降解性能，结合对该材料的表征和实验结果，对其光催化机理进行了深入分析，总结出了降解/还原机制和特点。此外，使用层状双金属氢氧化物，稀土金属氧化物为主体光催化材料，利用矿物质为支撑载体与其复合制备了不同的光催化剂，通过调控原料添加比例、光源范围以及牺牲剂用量，进一步研究所制备材料还原CO2的选择性以及还原产率。上述工作积累，为实现复杂的光催化还原CO2过程提供一定的理论实践基础。