用于食品样品中农药残留有效萃取的新型MOF衍生孔状碳材料的制备及吸附机理研究

Nowadays, the issue of food security has received considerable attention. The monitoring of pesticide residues in food is highly desirable for the sake of human health. Sample preparation before instrumental analysis is one of the most important and crucial steps in a whole analytical process. However, conventional sample preparation techniques suffer from the disadvantages of being tedious, time-consuming, having severe interferences by the complex matrix, non-selective extraction, and requiring large amount of toxic organic solvents. To solve the problems mentioned above, the aim of the project is to design and fabricate metal-organic framework (MOF)-derived porous carbon adsorbent, develop related extraction column and magnetic extraction materials with high specific selectivity and good mass transfer ability, and explore their applications in the determination of pesticide residues in food samples. Another purpose of the project is to elucidate the adsorption mechanism of the composite by density functional theory, and to achieve an in-depth understanding of the structure-property relationship of the composite. The novel porous carbon-based solid extraction methods will be developed for the extraction of pesticide residues in food samples prior to high performance liquid chromatography or gas chromatography-mass spectrometry analysis. The research is of significant importance for developing new analytical tools, monitoring food quality and ensuring food security.

食品安全问题已成为人们广泛关注的热点，加强食品中污染物的监控与检测对于保障人民身体健康具有重要意义。食品中有害物残留检测分析中传统样品前处理方法存在操作繁琐耗时、复杂样品基质干扰严重、不能实现分析物的选择性萃取等问题，本项目旨在前期样品前处理新技术研究的基础上，设计合成以金属有机框架材料（MOF）为模板或前体的纳米孔状碳材料，以其为吸附剂开发相应的固相萃取柱、微固相萃取装置和磁响应萃取材料，以解决商品化固相萃取吸附材料品种少、萃取效率较低、难以处理大体积样品等问题。通过密度泛函理论模拟计算，从分子水平阐明所合成材料的选择性分子识别机制。在此基础上，将基于MOF衍生的纳米孔状碳材料的固相萃取技术与气相色谱-质谱、液相色谱相结合，建立食品中农药残留的选择性分离富集与高灵敏度检测技术体系。本研究对于分析技术的创新和发展、对于食品质量有效监控和保障食品安全具有重要的现实意义。

食品和环境中有机污染物残留问题备受关注，而样品前处理是有机污染物残留测定中的关键一环。本项目依托国家自然科学基金项目资助，设计制备了系列新型MOFs派生的多孔碳材料、多孔聚合物框架材料，以其为吸附剂构建了固相萃取、磁性固相萃取、固相微萃取等新型样品前处理技术体系，与气相色谱-质谱、高效液相色谱等相结合，建立了省时高效的分离、检测食品和环境样品中三嗪、有机氯、氯酚、氨甲酯、邻苯二甲酸酯、多环芳烃等污染物的新方法，其操作简单快捷、使用有机溶剂少、萃取效率高。明确了其吸附机理。解决了传统样品前处理方法普遍存在的操作繁琐耗时、使用大量有机溶剂、难以用于复杂基质样品等问题；为保障食品安全、加强环境污染监控提供了有力的理论和方法支持。同时也促进了新材料在样品前处理技术中的应用和样品前处理技术的发展。 .在Journal of Agricultural and Food Chemistry, Food Chemistry, Advanced Science, Microchimica Acta、Talanta、Journal of Chromatography A等国际刊物发表SCI收录论文33篇，其中2篇发表在一区刊物上（中科院分区），21篇发表在影响因子3.0以上的二区刊物上。本项目培养博士生2名，硕士生10名。所指导的博士生张帅华的论文获河北省优秀博士学位论文。硕士生郝琳、王文昌的论文获河北省优秀硕士学位论文。以本项目的研究成果为基础，“基于新型MOF衍生孔状碳材料复合纳米材料的高效萃取体系的构建及分离机理研究”获2018年度河北省自然科学奖三等奖。本项目超额完成了任务书规定的任务要求。本项目的研究成果得到了国内外同行的广泛认同和引用，产生了显著的国际影响。发表的论文被SCI他人引用600余次，他引作者涉及美国、日本、西班牙等多个国家和地区，具有较高的学术价值；他引范围涉及分析化学、环境化学、材料学、生物工程等多个学科和领域，这些成果对相关科学领域的发展起到了明显的推动作用。