红外周期量级超强激光场中分子产生高次谐波研究

Tomographic imaging of molecular orbitals can probe the molecular structure and dynamics in unprecedented high spatial and temporal resolutions, but its application is limited mainly by the complicated multi-electron effect and two-center interference in high harmonic generation (HHG) from aligned molecules in ultra-short intense laser fields. This proposal aims to understand the microscopic mechanisms of HHG in intense infrared few-cycle laser fields. The longer wavelength and shorter temporal duration enable the investigations of HHG from aligned molecules to reveal the intrinsic relation between the HHG spectra and molecular electronic structures. The finding is expected to improve the accuracy of tomographic imaging technique for molecular orbitals.

基于超快强激光场中取向分子产生高次谐波的分子轨道层析成像技术，可以以前所未有的空间分辨率研究分子结构和动力学，成为研究热点领域，但受到多电子效应和干涉效应等影响，尚处于研究发展阶段。本项目拟利用新型红外周期量级强激光场的长波长、少周期特点，研究超短强激光场作用下分子产生高次谐波的微观特性和新机理，探索分子轨道结构和高次谐波的本质联系，揭示分子在超强超短激光场作用下的微观结构动力学，为发展和突破分子轨道成像技术提供新思路。

取向分子在超强超短激光场中产生高次谐波的超快过程，为探测分子反应动力学行为前所未有的超快时间尺度和空间分辨率，随着中红外新波段超强超短激光科学技术的发展，为分子高次谐波应用和轨道成像提供了新的机遇。本项目以红外超强超短激光场中分子高次谐波新特性为目标，着重研究了周期量级光场表征，周期量级脉冲光场驱动分子高次谐波光谱研究，分子高次谐波多轨道效应，近阈值高次谐波反常椭偏极值和红外超强激光场中分子解离动力学相干控制等现象，结合理论和实验系统地研究了红外周期量级光场作用下高次谐波辐射角度分布、分子价层轨道对高次谐波的作用规律，完成了本课题的预期目标，为进一步研究分子体系的电子和结构时间演化、揭示微观体系超快过程的机理提供了基础。