层状双金属氢氧化物及氧化物催化臭氧氧化降解水中有机污染物技术研究

目前，由人为活动引入饮用水源的微量有机污染物已严重威胁饮水安全。常规净水工艺对高稳定性有机物去除作用有限，出水无法满足新饮用水卫生标准，直接危害人类健康。近年来，多相催化臭氧氧化技术已成为去除水中高稳定性有机污染物的关键技术之一。多相催化剂的持续开发与催化氧化反应机理的深入研究是多相催化臭氧氧化技术发展的核心问题。本项目调控制备出复合过渡金属为主剂的层状金属氢氧化物（LDHs）及其氧化物（LDOs）作为催化剂，对其催化臭氧氧化水中微量有机污染物性能进行评价；通过研究LDHs和LDOs物理化学性质对水中臭氧分解的影响及对水中有机物的吸附行为，掌握层状金属氢氧化物及其氧化物对臭氧氧化体系的影响规律；通过研究LDHs和LDOs酸碱性和氧化还原对组分于其催化性能的作用，揭示LDHs和LDOs催化臭氧氧化反应机理。

针对水中有机污染物污染严重，而常规水处理技术无法有效降解及去除的问题，本项目制备了含铁、锰、铝复合金属氢氧化物层状（LDHs）及其相应氧化物（LDOs），结合金属良好的复合催化活性以及层状氢氧化物特殊的层状结构、酸碱双功能性，开发了旨在去除水中难降解有机污染物的高效、多相催化臭氧氧化和多相催化过氧化氢氧化水处理技术。研究结果表明，复合金属层状氢氧化物及其相应复合金属氧化物可高效促进臭氧或过氧化氢分解，生成强活性氧化物种（羟基自由基），进而提高对水中有机污染物降解及去除效率。臭氧氧化与过氧化氢氧化系统中，所制备Co4Al2-LDH、Co4MnAl-LDH和Co4Mn2-LDH及相应的复合氧化物，催化活性顺序均呈Co4Al2-LDH（LDO） > Co4MnAl-LDH（LDO） > Co4Mn2-LDH（LDO）规律。LDHs层板电荷密度与催化剂活性呈现出线性关系；LDHs中Co是催化臭氧和过氧化氢分解的重要活性成分。LDOs复合金属氧化物中Co离子与表面羟基结合形成的布朗斯特酸性点可能是催化反应的活性点。研究发现，pH值对LDHs及LDOs催化氧化过程存在较大影响；水中无机、有机背景成分削弱了目标污染物的降解；增加催化剂投加量有助于提高目标有机污染物的降解。本项目研究表明LDHs及LDOs应用于水处理降解有机污染物具有很好的应用潜力。