磁性纳米铁基复合氧化物催化臭氧化水中难降解有机物的研究

针对我国水源普遍存在难降解有机物污染的问题，和常规水处理技术的不足，本项目提出研制磁性纳米铁基过渡金属复合氧化物臭氧氧化催化剂，重点处理水中典型的难降解有机污染物（农药等），研究催化剂与臭氧水固微界面反应过程，揭示催化臭氧分解与催化剂表面性能的关系，阐明污染物的催化臭氧化反应机制，为高效臭氧催化剂的研制提供依据。研究污染物降解动力学，优化反应工艺，建立高效多相臭氧化净化反应器，发展催化臭氧化饮用水深度处理技术，并与生物活性炭工艺联合，研究其处理难降解有机物的效能，为水中难降解有机物的去除提供技术支撑。

臭氧深度氧化已广泛应用于饮用水和再生水的处理，由于臭氧氧化能力和反应的选择性，实际上仍存在部分有机物难以氧化降解去除，针对这一问题，本课题成功研制了三种磁性纳米催化剂Co、Mn共掺杂的γ-Fe2O3, Co掺杂的Fe3O4以及负载型磁性纳米Fe3O4/Al2O3，这些催化剂对大多数难降解有机污染物催化臭氧化矿化率大于90％，解决了单独臭氧对有机物矿化率低的问题。通过稳定性评价，发现Fe3O4/Al2O3在催化臭氧过程中无金属离子释放，具有很好的稳定性。催化剂可以磁力分离并循环再利用，在饮用水与再生水的处理方面，具有良好应用前景。通过XRD和XPS以及表面酸碱性的测定说明，三种材料金属具有多种价态和表面更多Lewis 位特点。 同时采用原位衰减漫反射红外与循环伏安直接观测催化剂－臭氧－水固液界面的反应过程，阐明了催化剂表面的Lewis酸位是催化臭氧化反应的活性中心。Lewis酸位可以与水分子作用在催化剂表面形成化学吸附水分子和水合表面羟基，它们是臭氧和催化剂表面相互作用的活性位点。臭氧在催化剂表面分解使催化剂表面经历了氧化还原过程，催化剂组分中金属多价态是影响催化剂活性的关键因素。这些机制为催化臭氧化反应过程调控以及催化剂的设计合成提供了理论依据。