煤化工酸性气体H2S和CO2协同催化转化反应过程的研究

Pollution control of H2S and CO2 emission reduction is an important environmental issue. Based on the fact of the large emission of H2S and CO2 in coal chemical industry. This project addresses the synergistic catalytic conversion of H2S and CO2, concerning the exploration reaction process and mechanism of reaction over Mo based Mg/Al-LDH derived oxides. The main research contents contain: (a) design, synthesis and characterization of Mo based Mg/Al-LDH derived oxides with various structure and composition (b) evaluate the catalytic performance, analysis of the active species and intermediate species in this synergistic catalytic reaction; (c) track the transformation of carbon element in the reaction, investigation of the reaction process and mechanism of the synergistic catalytic reaction; (d) explore the feasibility of new reaction route for synthesis methanethiol. It aims to develop catalysts with high catalytic activity and excellent durability, provide scientific and technical support for the synergistic catalytic conversion of H2S and CO2 in coal chemical industry.

H2S的污染控制和CO2的减排是当前重要的环境问题。本项目针对煤化工行业H2S和CO2大量排放的问题，基于对碳硫化合物（甲硫醇和羰基硫）合成方法的认识，提出煤化工酸性气体H2S和CO2协同催化转化制碳硫化合物的新思想。通过新型钼基类水滑石衍生复合氧化物催化剂的制备和活性相的构建，研究H2S和CO2合成碳硫化合物的反应过程和不同影响因素的影响。通过对催化剂表面物理化学性质的表征、活性物种存在状态的研究、反应中间物种的捕捉分析和碳元素的追踪，在反应动力学过程和机理方面得到一个清晰的认识，明确碱金属和水分在合成甲硫醇反应中的作用，并对CO2制甲醇、CO，进而制甲硫醇的新反应路径进行探索，研制出具有高催化活性和稳定性的碳硫化合物催化剂，提出一条可行的H2S和CO2协同转化技术路线，为实现煤化工行业H2S和CO2的协同转化提供技术基础。

在煤化工的生产过程中会产生大量的 H2S和 CO气体。H2S 是一种有毒气体，严重危害环境和人类身体健康。而CO2被认为是导致全球变暖的重要原因之一。因此，对H2S和CO2的污染控制和减排势在必行。本研究提出以H2S和CO2制备甲硫醇和羰基硫的新思路，实现污染物的协同消除和硫炭资源的协同回收。项目在设计合成新型钼基类水滑石衍生复合氧化物催化剂的基础上，系统考察催化剂催化合成碳硫化合物（羰基硫和甲硫醇）的反应活性，研究不同因素对反应活性的影响，探究反应过程和反应机理。研究结果表明，新型钼基催化材料具有较好的催化活性和稳定性，能够获得较高的羰基硫的产率，达到理论计算值和较高的甲硫醇产率；钼物种的存在状态不同导致H2S和CO2在催化剂表面的吸附能有较大差异，进而导致反应活性的差异，碱金属修饰可有效提高甲硫醇的反应活性；在制备甲硫醇的反应过程存在多种副反应，导致CO、COS和CH4等副产物的产生，存在分别以CO2、CO和CH3SH为炭源制备CH3SH的反应路径。项目的实施为实现煤化工行业H2S和CO2的协同污染消除和资源回收提供了技术基础。