稀土铬氧化物中4f电子对体系晶格畸变、磁性及电输运性质的影响

The strong coupling of spin, charge, lattice and orbital received much attention in strongly correlated rare earth perovskite-type chromium oxides systems. Previous studies indicated that the abnormal of lattice parameter b when IR = 1.11 Å was due to a distortion of CrO6 octahedron. However, the distortion is simply an observed feature, but not the origin of the abnormal of the lattice parameter b. In addition, there are still many novel magnetic phenomena and outstanding basic issues failed to explain in RCrO3 system. Therefore, it is meaningful for the in-depth understanding of fundamental physical properties of the RCrO3 system by studying the bond length of R-O carefully, the relationship between the physical properties (magnetism, electric transport) and the microstructure, and further to investigate the role of the filling of 4f electrons of the outermost shell in the lattice distortion, magnetic and electric transport properties in RCrO3 system. This work provides new experimental evidences and research perspectives to deepen the understanding of the physical nature of the strongly correlated systems.

稀土钙钛矿型铬氧化物属于强关联体系，其中自旋、电荷、晶格和轨道自由度之间存在强烈的耦合，具有丰富的物理内涵。在前期的研究中，RCrO3体系中晶格常数b在IR=1.11 Å处的异常考虑是由于CrO6八面体畸变导致的，但是因何畸变没有给出明确解释；磁性方面仍存在诸多未能解释的新奇实验现象和悬而未决的基础理论问题。针对上述问题，本项目拟以R-O键长的变化规律为出发点，从R3+离子最外层4f电子填充的角度，深入分析R离子半径增大对晶格环境产生的影响，探讨RCrO3体系晶格畸变的物理本质，并系统地研究RCrO3体系的化合物物性（磁性、电输运等）与结构、结构细节的关系，从而分析并证实4f电子对体系的影响。通过本项目的研究，为强关联铬氧化物体系物理本质的理解提供新的实验依据和研究视角。

本项目以钙钛矿型稀土铬氧化物RCrO3(R= La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu)为研究对象，对体系中晶格畸变、磁性行为以及磁电效应等基础物理特性进行了深入分析。在RCrO3体系中，随着稀土离子半径IR的增大(配位数为9的IR)，晶格常数b会在IR=1.11 Å时出现拐点(Pbnm空间群)。之前的报道认为这主要是由于稀土半径的增大，导致CrO6八面体中ab平面内的O-Cr-O键角偏离90°，Cr-O键长也因稀土离子半径变化而发生改变，从而导致晶格常数b的单调性在IR=1.11 Å处发生改变。但是CrO6八面体因何畸变仍然没有明确解释。我们通过对R-O键长的分析，提出R离子最外层4f电子的填充的变化是晶格常数b单调性发生改变的最本质原因。在磁性方面，该体系的高温顺磁段遵循居里-外斯定律。奈尔温度(TN)随着稀土离子半径的增大而增大，说明TN与R3+是否具有磁性没有必然联系，可能与该体系的晶格畸变有关。我们认为，FC模式下是否存在磁化反转现象是由Cr3+倾角反铁磁的铁磁分量与R3+的磁矩之间趋向于铁磁还是反铁磁决定，而这又与其拟合得到的内场HI值的正负有关，而ZFC模式下出现的负磁化现象，是由于超导线圈残留的负的捕获场以及颗粒之间的相互作用导致的。化合物TmCrO3和YbCrO3中的交换偏置反转现象，是由于Cr子晶格和诱导的R子晶格的反铁磁耦合作用导致的。所测体系高温区的介电异常峰源自麦克斯韦-瓦格纳效应，低温区的介电异常峰，源于磁序诱导的铁电极化。