高活性磷化镍催化剂的设计制备及其深度加氢脱硫活性调控机制

Transition metal phosphide catalyst has been paid a lot of attention. Based on the design of active phase and support，the preparation of supported nickel phosphide catalyst, its active phase regulation and mechanism were explored by combining with the experimantal research, micro analysis and mechanism study. The aims are to solve the present challenge problems of the complex process and harsh conditions within the nickel phosphide catalyst preparation, as well as to find the mechanism of active phase formation and the regulating of active phase, and to provide the theoretical basis for the catalyst preparation and application. The scope of this project includes: 1) solving the shortcomings of the TPR needs high temperature and the limitiatons of thermal decomposition of hypophosphite precursor to propose a simple and mild process for synthesis of active nickel phosphide catalyst; 2) synthesizing novel mesoporous materials and selecting suitable metal additive to regulate the chemical composition, crystalline phase and surface electronic structure of molecular sieve, and to reveal the regulation mechanism of structure-active of nickel phosphide catalyst; 3）analyzing the mechanism of catalytic hydrogenation and constructing reaction dynamics model from thermodynamics and kinetics. This may provide theoretical basis for the inprovement of catalytic activity, stability and selectivity theoretically.

过渡金属磷化镍催化剂是油品HDS领域的研究热点之一。本项目以负载型磷化镍催化剂为研究对象，在对催化剂活性相和载体进行设计的基础上，采用实验研究、微观分析和机理研究相结合的方法，探究催化剂的制备方法、反应活性位调控及作用机理，重点解决现有磷化镍催化剂制备过程复杂、条件苛刻，以及活性相形成机理与活性位调控机制不完善等难题，为催化剂的制备及工业应用提供理论基础。具体内容包括：1) 突破TPR法需高温还原的限制，克服次磷酸盐金属盐混合前驱体热分解法的局限性，提出一种温和条件下高效、简捷法制备催化剂的新工艺路线；2) 通过合成适宜结构的介孔材料和引入助剂等方法，对分子筛组成、晶相结构及表面电子结构等进行调控，揭示磷化镍催化剂结构-活性的调控机制；3) 从结构化学、热力学及动力学角度出发，分析催化加氢反应的机理，构建反应动力学模型，从理论上对提高催化剂的活性、稳定性及反应选择性提供指导。

过渡金属磷化镍催化剂是油品HDS领域的研究热点之一。本项目以负载型磷化镍催化剂为研究对象，在对催化剂活性相和载体进行设计的基础上，采用实验研究、微观分析和机理研究相结合的方法，探究催化剂的制备方法、反应活性位调控及作用机理，重点解决现有磷化镍催化剂制备过程复杂、条件苛刻，以及活性相形成机理与活性位调控机制不完善等难题，为催化剂的制备及工业应用提供理论基础。具体内容包括：1) 突破TPR法需高温还原的限制，克服次磷酸盐金属盐混合前驱体热分解法的局限性，提出一种温和条件下高效、简捷法制备催化剂的新工艺路线；2) 通过合成适宜结构的介孔材料和引入助剂等方法，对分子筛组成、晶相结构及表面电子结构等进行调控，揭示磷化镍催化剂结构-活性的调控机制；3) 从结构化学、热力学及动力学角度出发，分析催化加氢反应的机理，构建反应动力学模型，从理论上对提高催化剂的活性、稳定性及反应选择性提供指导。