基于碳点的双效(ORR/OER)电催化剂设计

The oxygen reduction reacion and oxygen evolution reaction bifunctional (ORR/OER) electrocatalyst is one of the most critical materials for green chemical power source. However, the noble metal bifunctional electrocatalysts are suffer from the poor supply, high cost and the poor antitoxic ability, which has become the bottleneck for their practical application. The carbon material is rich in resource, cheap, stable, and can be directly used as electrocatalyst by doping and surface modification. Our previous work indicate that the surface modified carbon dots have good ORR and OER electrocatalytic activity and good antitoxic ability. In addition, carbon dots are easy to combine with bifunctional (ORR/OER) electrocatalyst, produce synergistic effect, increase the conductivity and stability of the catalyst, and then enhance their electrocatalytic ability. The researchers seek in this project to make clear the electrocatalytic activity center of carbon dots and achieve the effective control of the electrocatalytic property, to develop the carbon based bifunctional electrocatalyst through the doping and modification of carbon dots by different functional groups and the combination of various surface modified carbon dots. Furthermore, they will develop the carbon dots based complex bifunctional electrocatalyst through the combination of carbon dots and other non noble metal catalyst, optimize the surface of the carbon dots/non noble metal catalyst complex system and increase the electrocatalytic activity of the complex catalyst system. They plan to select the non noble metal ORR/OER bifunctional electrocatalyst for practical application.

氧还原和氧析出反应的双效（ORR/OER）电催化剂是绿色化学电源的关键材料之一。目前的贵金属双效电催化剂因资源匮乏，价格昂贵，抗毒能力差，已成为其实用化的发展瓶颈。碳材料资源丰富、廉价、结构稳定，可通过掺杂与表面改性直接作为电催化剂。前期工作表明，经表面修饰的碳点具有较好的ORR和OER催化活性，以及优异的抗毒化能力。此外，碳点易与多种双效电催化剂进行复合，产生协同效应，可有效增加催化剂的导电性和稳定性，提高催化剂的电催化能力。本项目旨在明确碳点的电催化活性中心，实现对其电催化性能的有效调控；通过不同元素及官能团对碳点的共掺杂、共修饰，或多种表面修饰碳点的组合，发展碳基双效电催化剂；进一步通过碳点与其它非贵金属电催化剂的复合来拓展基于碳点的复合双效电催化剂体系；优化复合催化体系的界面，提高复合催化剂的电催化能力，最终筛选出有望实用化的非贵金属双效（ORR/OER）电催化剂。

氧还原和氧析出反应的双效（ORR/OER）电催化剂是绿色化学电源的关键材料之一。本项目实现了碳点的可控合成与大量制备，试制成功了可用于碳点宏量制备的中试设备；通过掺杂（B、N、P等元素）、表面修饰（NH2-、PO4-、C-O--K+等）等手段调控了碳点的电催化性质，获得了具有ORR、OER，以及双效（ORR/OER）电催化活性的碳点；构建出一系列可用于ORR、OER，以及双效（ORR/OER）的高效复合电催化剂。例如，设计了出的一种基于碳点的非金属催化剂并将其用于氧还原电催化剂，在酸性条件下其催化效率达到商业20%Pt/C催化效率的62%。该催化剂有希望成为Pt基催化剂的替代品或补充，对低温燃料电池技术的广泛推广有重要的意义和实用价值。此外，在碳点的电催化特性方面，我们也考察了碳点及其复合材料在电催化析氢反应、电催化二氧化碳还原方面的应用。本项目圆满完成了所有预期研究目标。. 除了上述的既定研究目标以外，本项目进一步拓展了基于碳点的复合体系的性质及应用研究，主要涉及以下几方面的研究内容：① 碳点及其复合物的光催化特性研究；② 碳点的非线性光学性质；③ 碳点促进材料的自愈合性能和抗腐蚀性能研究；④ 碳点对植物生长机制的影响。. 依托本项目，在包括Nature Commun., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater.等高水平杂志上共发表SCI 论文87 篇，申请专利1项。基于本项目中对于碳点催化特性的研究工作基础，申请到了国家自然科学基金面上项目1项，获批2019年江苏省杰出青年基金1项。本项目执行期间，项目负责人入选2019年江苏省杰出青年基金获得者，2018年入选全球高被引科学家（交叉学科），2018年入选江苏高校“青蓝工程”中青年学术带头人，2018年入选江苏省第十五批“六大人才高峰”高层次人才。 共培养青年教师1 人，博士生6人，硕士生4 人。