贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子的可控制备及其光催化性能研究

Photocatalytic technology is considered as one of the most promising technologies to solve energy shortage and environmental pollution. However, in view of light use efficiency, semiconductor photocatalyst is faced with low quantum efficiency and limited light absorption and utilization. In this project we plan to design and prepare noble metal@semiconductor yolk-shell structure nanoparticles as visible light photocatalyst. Hybriding with noble metal nanoparticles, the optical absorption band of semiconductor nanoparticles can be extended to visible light and the separation efficiency of photogenerated electrons and holes can be improved. Meanwhile, yolk-shell structure can improve the light absorption efficiency, and its large specific surface area is favorable for the adsorption of reaction substrate. Thus, the noble metal@semiconductor yolk-shell structure nanoparticles are considered to enhance the visible light photocatalytic performance. We plan to investigate the photocatalytic degradation of different kinds of organic pollutions by use of the prepared noble metal@semiconductor yolk-shell nanoparticles and perform the following targets: 1. to develop an effective method for the scalable and controlled synthesis of noble metal@semiconductor yolk-shell structure nanoparticles. 2. to obtain the key effect parameters of yolk-shell nanoparticles on photocatalytic degradation properties. 3. to realize the efficient visible light photocatalytic degradation of organic pollutions on different conditions by use of the yolk-shell nanoparticles and clarify the reaction mechanism and kinetics.

光催化技术被认为是解决环境污染和能源短缺问题的最有应用前景的技术之一。但是从太阳光的利用效率来看，半导体光催化剂还面临着光量子效率低、吸收利用波长范围有限的缺点。本项目拟设计制备贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子用作可见光催化剂：贵金属杂化可将半导体光吸收范围扩展到可见光并提高光生电子和空穴的分离效率；同时yolk-shell结构可以提高光的吸收效率，且其大的比表面积有利于对反应底物的吸附，这都有利于提高可见光催化性能。我们将研究贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子应用于不同种类有机污染物的光催化降解性能，并预期实现如下研究目标：1、发展一种宏量可控制备贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子的有效方法；2、获得yolk-shell结构纳米粒子中影响光催化性能的关键参数；3、实现纳米粒子在不同条件下对多种有机污染物的高效可见光催化降解，明晰反应机理和动力学过程。

光催化技术被认为是解决环境污染和能源短缺问题的最有应用前景的技术之一。但是从太阳光的利用效率来看，半导体光催化剂还面临着光量子效率低、吸收利用波长范围有限的缺点。本项目提出通过构筑贵金属@半导体yolk-shell 结构纳米粒子，综合提高材料的比表面积、光能捕获效率以及光生电子-空穴分离效率来提高材料的光催化性能，取得了如下创新成果：(1) 成功建立通过溶液加工结合Ostwald熟化反应构筑贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子的有效方法，阐明配体修饰、生长环境、空化条件、后处理温度等对纳米粒子结构、形貌的影响，实现了对yolk-shell结构纳米粒子空腔大小，半导体壳层厚度以及贵金属纳米粒子核形状、尺寸的可控调节，获得了结构可控的贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子。 (2) 研究了贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子的减反射性能。系统研究了结构特性包括空腔大小、壳层厚度、贵金属负载量、Au纳米球直径、Au纳米棒长径比等对光催化性能的影响，通过理解yolk-shell结构杂化纳米粒子在促进光的吸收、光生电子-空穴分离、反应物的吸附以及反应液的扩散等方面的耦合协同效应，阐明和揭示其对光催化性能影响的内在本质，获得贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子中影响光催化降解性质的关键参数。(3) 实现了贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子在不同条件下对多种有机污染物的高效可见光催化降解，对比分析了其动力学过程及催化剂的循环稳定性。探究了光催化剂降解有机污染物体系中起主要作用的活性基团及不同催化波长对光催化降解有机污染物性能的影响。初步探究了贵金属@半导体yolk-shell结构纳米粒子的光电响应及光催化水裂解产氢性能。.项目资助在权威刊物上发表SCI收录研究论文成果23篇（均已标注），其中影响因子大于5.0的10篇；申请发明专利12项，其中已授权7项；培养研究生7名，其中已取得硕士学位2名，已取得博士学位2名；参加国际国内会议14人次；全面完成了项目的预期研究工作。