基于CO2捕集的生物质催化气化过程中金属氧化物协同反应机理及结构优化研究

基于CO2捕集的生物质高效气化反应可利用绿色生物质资源制备高效洁净的富氢能源，作为CO2载体的金属氧化物反应特性是生物质气化效率的关键影响因素。本课题主要探讨作为CO2载体的金属氧化物在高温条件下碳酸化/再生机理，研究其对生物质气化过程的催化特性；分析其碳酸化反应和催化反应的协同作用机理，通过掺杂过渡金属离子提高其催化性能；同时确定金属氧化物在反应及再生过程中物理/化学结构的演化特征及与反应性衰减的关系；并基于以上研究对金属氧化物进行针对性改性以达到最优结构；尝试选择合适的天然矿石并对其结构进行改性从而替代金属氧化物，并探讨天然矿石对气化产物的敏感性；最终将建立基于CO2捕集的生物质高效气化模型，为其将来的工业化生产提供必要的基础理论知识。

基于CO2捕集的生物质先进气化过程，通过结合化学链气化技术及CO2载体的碳酸化/再生过程，可实现利用绿色生物质资源制备高效洁净的富氢能源。其中，作为氧载体的金属氧化物和CO2载体的金属氧化物反应特性是生物质先进气化效率的关键影响因素。.本团队首先通过实验对比选择铁基金属氧化物作为氧载体，并对其载氧特性进行了研究，探讨了晶体结构及表面特征与反应性的关系，深入分析了负载惰性介质对氧载体结构及反应特性的影响；其次依据反应性与掺混金属氧化物的变化关系提出掺混Ni等金属对氧载体结构改性以提高其反应性，并确定铁镍金属氧化物在气化/水蒸气气化过程的反应机理；再次，通过开展铁镍金属氧化物对焦油催化裂解特性及机理研究，针对不同条件制备铁镍金属氧化物的甲苯催化裂解作用特性、反应机理及积碳特性进行了深入分析，确定铁镍氧化物中晶格氧对焦油催化及积碳抑制路径；另外，针对CO2载体，深入分析CO2载体的钙基金属氧化物先进气化过程中协同作用，探讨钙基金属氧化物制取富氢气体机理，并解释其对WGS促进作用与焦油催化分解的竞争机制，并以此为依据选择及改性天然矿石；最后，在实验室台架上进行金属氧化物协同作用下生物质气化特性研究，评价生物质先进气化过程的影响因素，为工业化生产提供理论基础及初步试验参数，并初步建立基于CO2捕集的生物质高效气化模型。