四极矩气体修饰构建新型超微孔活性炭吸附剂用于甲烷/氮气高效分离

Enriching and recovering a low concentration of methane in the coalbed gas stream is a very significant endeavor for resource recovery and utilization and greenhouse-gas emission reduction and the process for efficient separation of the methane and nitrogen mixture at a low-energy cost remains an unsolved industrial challenge. Adsorptive separation technology has many advantages including low energy consumption and flexible operation, but it requires a good adsorbent with a high selectivity, high surface area and high stability. Because porous activated carbons have many outstanding properties include a high specific surface, high stability, adjustable pore size distribution and excellent performance on the methane/nitrogen separation, we propose an innovative method to modify the carbon microporous structures with pre-adsorption of a quadrupole gas, and to eliminate the four nitrogen quadrupole adsorption potential in the carbon pores. The pre-adsorption of quadrupole gas will significantly reduce and tailor the carbon pore diameter for an effective separation of the methane/nitrogen mixture. The main proposed tasks include: synthesis and modification of ultra-microporous carbons; elucidating the adsorption and diffusion mechanism of quadrupole gas in the carbon micropores and application of this innovative method for tailoring carbon microporous structures; study on the interactions of quadrupole gas with the pristine carbon surface; and development of an excellent carbon adsorbent for recovering low centration methane from nitrogen.

富集回收低浓度煤层气中的甲烷具有资源回收和减排温室气体的双重意义，能耗低且高效的甲烷/氮气分离技术一直是未解决的工业难题。吸附分离具有能耗低和操作灵活等优点，但缺乏高选择性、高比表面和高稳定性三者兼具的吸附剂。本研究基于多孔活性炭具有的高比表面、稳定性、可调节的孔分布以及对甲烷/氮气优良的分离性能，提出利用四极矩气体预先附着于活性炭的纳米微孔孔道中，消除氮气在四极矩方面的吸附势能优势，通过超微孔孔径调控，使附着四极矩气体的活性炭纳米微孔孔径降低，重新构建适合甲烷吸附的孔径，从而设计出具有更高选择性的分离甲烷/氮气的多孔碳材料。研究制备纳米级均匀超微孔孔道活性炭材料；“四极矩气体”在活性炭材料中的扩散沉积行为，掌握和控制气体修饰的方法；研究“四极矩气体”与纯碳表面的反应性与相互作用；为解决低浓度甲烷富集氮气分离难题提供新型的吸附剂材料。

富集回收低浓度煤层气中的甲烷具有资源回收和减排温室气体的双重意义，能耗低且高效的甲烷/氮气分离技术一直是未解决的工业难题。吸附分离具有能耗低和操作灵活等优点，但缺乏高选择性、高比表面和高稳定性三者兼具的吸附剂。本项目在设置研究任务和研究计划时只列出了高选择性的分离甲烷/氮气的多孔碳材料的制备研究，在本项目执行过程中不仅研究了多孔炭材料的制备及性能研究，还将分子筛吸附材料列入了研究计划，研究氮气和甲烷在活性炭和分子筛中的扩散沉积行为，及气体与纯碳和硅铝沸石表面的反应性与相互作用。.本项目不仅按照计划完成了多孔碳材料的制备与甲烷和氮气分离性能研究，而且研究了硅铝沸石分子筛的创新制备以及对于甲烷和氮气的分离性能，为解决低浓度甲烷富集氮气分离难题提供了更多新型的吸附剂材料。研究中通过三种方法制备了高比表面积的多孔碳材料，并研究除甲烷和氮气之外的二氧化碳的吸附及其混合气体的分离性能，获得了多个性能优良的多孔碳材料，同时制备方法创新型较高，因此得到同行认可。研究制备的纳米聚晶沸石分子筛材料具有分子筛和活性炭领域最高的甲烷吸附容量，且合成方法经济，具有较高的工业应用价值。.本项目执行期间共发表论文18篇，其中16篇被SCI收录（一区6篇），2篇被EI收录，包括ACS Applied Materials & Interfaces, Chemical Engineering Journal, Industrial & Engineering Chemistry Research, Separation and Purification Technology, Chinese Journal of Chemical Engineering等化学化工类知名期刊。培养硕士研究生3名，均为煤层气富集用甲烷吸附剂的研究方向。