硅烷参与的烯烃双官能团化反应研究

This project aims to develop new methodologies for the synthesis of various silicon-containing organic compounds by study of difunctionalization reactions of alkenes with silanes. The main contents are as follows: (1) Transition metal-catalyzed difunctionalization reactions of alkenes with silanes, including two-component and three-component intermolecular difunctionalization reactions; (2) Intramolecular difunctionalization reactions of silicon-containing organic alkenes; (3) Studies on the mechanisms and the applications in the synthesis of natural products, pharmaceuticals and function materials..Among this research, the applicant is going to discover new phenomena and rules of the new difunctionalization reactions of alkenes with silanes, and develop new, highly efficient, selective and green difunctionalization strategies by designing the catalysis, oxidants, free radical initiator and silanes. We will apply this method in the synthesis of some natural products, pharmaceuticals and function materials and also simultaneously study the reaction mechanism. Importantly, this research will establish a new difunctionalization methodology and provide theoretical guidance for their applications in production and life.

本项目将针对硅烷参与的烯烃双官能团化反应开展研究，合成一系列含硅有机化合物，进一步发展新的有机合成方法学。本申请拟研究的具体内容包括：（1）过渡金属催化硅烷参与烯烃分子间双官能团化反应，发展三组分和两组分的烯烃官能团化反应方法；（2）含硅有机烯化合物分子内双官能团化反应；（3）反应机理研究及其在天然产物、药物及功能材料等化学品合成中的应用。.在研究中，拟重点通过对催化剂、氧化剂、自由基引发剂和硅烷等的设计和筛选，发现硅烷参与烯烃双官能团化反应中的新现象和规律，发展出高效、高选择性和绿色的烯烃双官能团化新方法和技术，并且将该方法和技术应用于某些含硅的天然产物、药物及功能材料等化学品的合成。同时对反应机理和本质进行研究，发展硅烷参与烯烃双官能团化反应新方法学，并为其在生产、生活中的应用提供理论基础及技术指导。

四年期间，集中以具有实际应用价值的硅烷化合物的合成为导向，开展了硅烷参与的烯烃双官能团化反应研究，合成了一系列含硅有机化合物，进一步发展新的有机合成方法学。在研究中，重点通过对催化剂、氧化剂、自由基引发剂和硅烷等的设计和筛选，发现硅烷参与烯烃双官能团化反应中的新现象和规律，发展出高效、高选择性和绿色的烯烃双官能团化新方法和技术，并且将该方法和技术应用于某些含硅的天然产物、药物及功能材料等化学品的合成。发表相关论文23篇，获授权中国发明专利9项，培养学生17人。. 在所取得的研究结果上，总结发现的规律和现象，并利用现代分析测试手段对反应中间体进行原位捕捉，烯烃和炔烃双官能团化反应的机理和本质。在取得的实验经验和总结出一些规律的基础上，发展了其它类型的官能团化新方法学，合成了更复杂的有机杂环化合物。