基于灵敏调控纸润湿性机制的重金属免仪器快速定量检测新方法研究

This project work is aimed to be a contribution to the development of instrument-free and rapid assays for the quantitative detection of heavy metal ions using patterned paper chips created by laser cutting. These assays are based on selective change of the paper wettability from hydrophilic to hydrophobic via highly efficient regulation strategy based on the analyte-triggered on-site polymerization reaction, the analyte-triggered on-site synthesis of nanoparticles, or the analyte-triggered aggregation of gold nanoparticle. The flowing distance of the aqueous colored liquid such as red ink in the paper channel depends on negatively on the reduction in its hydrophilicity that positively relies on the level of heavy metal ion in the sample. That is, the heavy metal target could be quantified by simply, visually measuring the flowing distance of the red ink in the paper channel rather than using any electronic analytical instruments. The proposed assays are simple, low-cost, sensitive, specific, and enable analysis in the field or at home, and are expected to conquer a series of problems existing in the current techniques for heavy metals that either require expensive analytical instruments without portability, or suffer from low detection sensitivity. Thus, they may offer new and promising alternative tools for quality monitoring of surface water, ground water, water/drainage for domestic, and drinking water, etc.

本项目拟利用纸芯片开展重金属免仪器快速定量检测新方法研究。先利用激光切割法制备图案化纸芯片，随后重点开发分别基于分析物触发原位催化聚合反应、分析物触发原位催化金属纳米簇合成反应以及分析物诱导功能化纳米金探针凝集反应选择性调控纸体润湿性的信号放大新策略，同时结合可视化测距分析模式，探索发展一批简单、经济、灵敏、特异且适于现场分析与家庭自检的重金属免仪器快速定量检测新方法。这些新方法可望解决现有重金属检测方法不同程度存在的依赖大型昂贵仪器、不适于现场分析、检测灵敏度偏低等系列问题，从而为地表水、地下水、工农业用水/排水、生活饮用水等水环境质量监测提供新的理论与技术依据。

发展免仪器重金属离子检测新方法和新技术对于环境监测等领域意义重大。本项目原计划开发分别基于分析物触发原位催化聚合反应、分析物触发原位催化金属纳米簇合成反应以及分析物诱导功能化纳米金探针凝集反应选择性调控纸芯片纸体润湿性的信号放大新策略的重金属离子测距定量检测新方法。本项目在实施过程中基本按照预定计划进行。例如，成功开发基于Hg2+诱导功能化纳米金探针凝集以堵塞纳米多孔膜的纳米尺寸孔道以实现灵敏调控纸体润湿性的新策略。此外，根据实验中出现的新问题与相关领域国际前沿最新进展，经上报批准后对部分研究计划与内容作了适当的调整和补充。例如，针对纸芯片中分析物触发原位催化聚合反应重复性较低和分析物触发原位催化金属纳米簇合成反应调控纸体润湿性的信号放大效果有限等问题，利用Pb2+触发DNA酶催化底物产生气体产物或利用分析物-识别探针反应选择性介导淀粉水解以灵敏调控纸体润湿性，进而实现信号的便携式测距定量读取。与此同时，鉴于发展基于手持式迷你小设备的定量分析策略正成为化学与生物传感领域的研究热点之一，项目还研究了基于胶体丁达尔效应、纳米颗粒自催化效应等机制，并引入智能手机、血糖仪、笔式pH计等作为替代性便携式信号量测手段的一批液相或基于纸芯片的重金属离子免仪器定量分析新方法。所取得的系列研究成果具有较好的创新性。在Analytical Chemistry、Chemical Communications、Biosensors and Bioelectronics等化学、分析化学、化学与生物传感领域公认的国际顶级或重要科技期刊发表13篇高质量学术论文，并申请4项国家发明专利。本项目所发展的化学与生物传感新原理、新方法与新技术，可望为后续开发具有潜在商业化应用前景的重金属离子分析新平台、新器件和新设备提供有益的新思路。