非共价作用微凝胶增强水凝胶材料的设计、制备及摩擦学性能研究

High strength hydrogels show significant applications in tissue engineering fields such as artificial cartilage, drug delivery. Introducing non-covalent interactions with rational molecular and structural designs can impart the resultant hydrogels to a suite of attractive properties: high strength, fatigue resistance and self-recovery. In this study, microgel reinforced hydrogels with high strength and toughness will be prepared by incorporating interpenetrating networks and non-covalent interactions into the composite hydrogels. The influences of microgels size, content, chemical composition and crosslinking density on mechanical properties of the composite hydrogels will be studied systematically, and then reveals the strengthening mechanisms of non-covalent interactions in microgel reinforced hydrogels. Further, the tribology properties of mechanically strong hydrogels will be investigated, in order to achieve high load and low friction simultaneously of hydrogels. This study will reveal the strengthening mechanisms of non-covalent interactions based on intrinsic relationship between non-covalent interactions and mechanical strength of composite hydrogels, which would bring new insights into the design and fabrication of novel mechanical tough and low friction hydrogels.

高强度水凝胶在人造软骨、药物释放等组织工程领域展现重要应用。通过合理的分子结构设计将非共价键作用引入水凝胶体系，赋予水凝胶高强度、抗疲劳、自恢复等优异性能。本课题拟将微凝胶材料作为增强相与水凝胶基质复合，利用复合凝胶分子网络互穿效应和非共价作用构筑高强高韧水凝胶材料。系统研究微凝胶尺寸、含量、化学组成以及交联密度对复合凝胶力学性能的影响，进而揭示非共价作用微凝胶的增强增韧机理。同时考察该类型凝胶材料的摩擦学性能，以期得到兼具高承载、低摩擦性能的凝胶材料。本课题阐明非共价键作用微凝胶与复合凝胶强度之间的内在关系，揭示非共价键微凝胶对复合凝胶的增强机理，为制备新颖高强韧、低摩擦复合水凝胶材料提供新的思路。

水凝胶作为一种具有“湿、软”特性的三维网络高分子材料，具有与关节软骨相似的结构与性能，被视为一种比较理想的关节软骨替代材料。发展高强韧、低摩擦的水凝胶基润滑材料在组织工程材料领域具有重要的应用价值。本项目通过合理的分子结构设计将非共价作用（疏水、氢键以及离子络合等）引入到水凝胶体系，构筑了兼具高强度与低摩擦的复合水凝胶材料，系统研究了复合水凝胶的结构、力学性能以及摩擦性能，揭示了非共价作用对复合凝胶的增强机理以及润滑承载机制。研究过程中，我们制备了基于疏水作用的聚合物微球增韧复合水凝胶，利用微球与水凝胶网络间形成的疏水缔合作用实现对水凝胶材料的增强增韧，摩擦学研究表明该复合水凝胶表现出优异的水润滑性能；制备了基于多重氢键作用的纤维网络增韧复合水凝胶，凝胶网络内的多重氢键作用赋予了材料优异的力学性能，该复合水凝胶在不同载荷、频率下的摩擦系数均低于纯水凝胶，表现出更好的水润滑和承载性能；制备了力学性能更为优异的离子交联的仿生双层水凝胶，在不同载荷下（1N~10N）均具有较低的摩擦系数（0.01~0.025），实现了水凝胶材料高承载、低摩擦和耐磨损的优异性能。上述工作为制备新颖的高强韧、低摩擦复合水凝胶材料提供了新的思路，为设计高承载低摩擦的水凝胶基人工关节材料提供了理论依据和技术指导。