大气多环芳烃区域迁移转化关键影响因素识别与多介质模型改进研究

Simulation of distribution and environmental behavior of polycyclic aromatic hydrocarbons in multimedia environment is of great significance to the environmental risk assessment and control. However, the description of atmospheric processes in existing multimedia model is not complete and the parameters are over simplified, which lead to great simulation error. Enriching the atmospheric module in the multimedia model according to the chemical transport model which contains complex atmospheric processes will significantly improve the model results. Focus on the explicit transportation of polycyclic aromatic hydrocarbons in the atmosphere, various processes of benzo[a]pyrene, phenanthrene and pyrene will be added to CMAQ model, such as gas/particle distribution, chemical reaction and dry/wet deposition. Parameters of the model will also be localized. Simulation of seasonally atmospheric transportation of PAHs will be carried on using both CMAQ and BETR model. The model results will be compared on distributions of concentration, temporal variations and fluxes of spatial transportation. DDM and other methods will be used to evaluate the sensitivity of parameters like reaction conditions, distribution parameters, deposition processes, pollutant emission and meteorological conditions, and key parameters will be screened. Differences in sensitivity of benzo[a]pyrene, phenanthrene and pyrene will be assessed. Suggestions for improvement of multimedia model will be made according to the model results.

多环芳烃在多介质环境中的分布和环境行为模拟对其环境风险评估和管控具有重要意义，但目前多介质模型的大气模块存在过程描述不完整和参数过于简化等问题，导致模拟误差较大。以包含大气中各种复杂过程的化学传输模型作参考，对多介质模型的大气模块进行丰富和完善，将显著改善模拟效果。本研究着重于多环芳烃在大气环境中精细的迁移转化过程，在CMAQ模型中增加苯并[a]芘、菲和芘的气相/颗粒相分配、化学反应及干/湿沉降过程，并进行模型参数本地化；利用CMAQ和BETR模型分别对多环芳烃大气迁移转化情况开展分季节模拟，对比分析两类模型在环境浓度分布、时间变化特征、空间传输通量等方面结果的异同；利用DDM等敏感性分析技术探讨反应条件、分配参数、沉降过程、污染物排放及气象条件对多环芳烃浓度及传输过程的影响程度，筛选出关键模型参数，对比分析苯并[a]芘、菲和芘在参数敏感性方面的异同，提出针对多介质模型的改进建议。

多环芳烃（PAHs）在多介质环境中的分布和环境行为模拟对其环境风险评估和管控具有重要意义，但目前多介质模型的大气模块存在过程描述不完整和参数过于简化等问题，导致模拟误差较大。本研究以基于空气质量模式和多介质模型的PAHs大气迁移转化模拟、对比和关键参数识别为重点，首先在大气化学模式CMAQ模式中添加了16种优控PAHs，将PAHs在大气中的气相光化学反应、气相-颗粒相分配及PAHs非均相氧化反应机理引入CMAQ模型，并根据所查阅的大量文献对反应和分配系数进行参数本地化。在此基础上，选定京津冀及周边地区为目标区域，利用CMAQ和BETR模型同时开展PAHs大气环境迁移转化模拟，对比和评估了两类模型对苯并[a]芘、菲和芘迁移转化的模拟效果。为保证模型结果的可比性，CMAQ和BETR模型在区域和网格的划分上尽量保持统一，选用同一套排放清单，并在气温、相对湿度、风向、风速、降水等影响污染物迁移转化的关键参数上选用同一个WRF模型输出的结果，保证参数一致性。最后，基于CMAQ-PAHs模型中所提取的排放、气象和污染物浓度数据，搭建XGBoost模型，基于SHAP方法开展参数敏感性分析，初步探讨了排放和气温、风速、风向、边界层高度等关键气象参数在CMAQ-PAHs模型模拟中的特征重要性，识别出关键参数，分析了不同城市和不同污染物浓度随主要气象参数变化趋势，探讨了主要气象参数对不同城市和不同PAHs大气环境浓度的影响的异同，提出了进一步改进BETR模型参数的建议。本研究结果为多介质模型和大气化学模型针对PAHs大气迁移转化模拟的差异提供了直观的比较结果，为更有针对性地改进PAHs空间多介质模型提供了理论基础，也为PAHs的生态风险评价和管控提供了数据和经验支撑。