水中难降解有机污染物激发因子耦合的多相催化氧化过程与控制原理

It is a scientific challenge in addressing the removal and safe transformation refractory organic pollutants in water. In this project, the common problem will be investigated for different heterogeneous catalytic advanced oxidation processes, which is the process of electron transfer and transformation of refractory organic pollutants at the water-solid interface. It will be deeply investigated for the key factors of catalyst surface to affect the interfacial electron transfer, and the important structure characteristic of catalyst will be defined by combining the complexing adsorption model of organics on the catalyst surface. Based on these information, the redox processes will be adjusted at the multiple medium interface by designing and synthesis of the catalyst, to achieve the efficient removal of refractory organic pollutants and inhibition of toxic byproducts formation. The highly efficient safe transformation of refractory organic pollutants will obtained by coupling of multiple oxidation processes. The mechanism will be clarified for the electron transfer and the transformation of pollutants at water-solid interface, also the mechanism will be clarified for multiple oxidation processes coupling. The industrial or pilot scale purification system matching biological treatment will be established for safe transformation of refractory organics in water, supplying technology for the safeguard of ecosystem and human healthy.

针对废水中难降解有机污染物高效去除与安全转化的难题，本项目深入研究不同多相催化高级氧化体系（催化剂/O3, H2O2或光电）共性问题，水-固界面电子转移过程与污染物转化规律。集中考察影响界面电子转移的催化剂表面关键因素，并与有机污染物在催化剂表面吸附络合模式结合，确定决定有机物降解与转化的重要催化剂结构特征。进一步以此为依据，通过对催化剂表面结构特征的设计合成，调控多介质界面氧化还原过程, 高效去除水中微量难降解有机污染物，抑制有毒副产物生成，并通过多个氧化过程的耦合实现水中难降解有机污染物高效安全转化。阐明催化剂－水固液微界面电子转移与污染物转化机制，多个不同氧化过程的耦合机制，建立与生物处理系统相匹配的，工业或中试规模多反应过程耦合系统，安全转化水中难降解有机污染物，为水生态系统和人类健康提供技术支撑。

全球天然水体中日益增加的数千种化学品复合微污染是人类所面临的最关键环境问题之一。尽管大多数化合物在水体中的浓度很低，但是由于其中一些化合物毒性很强，如农药、医药品等，尤其多种污染物并存产生的毒性效应增加，由此引发的水生态毒性效应在世界的不同河段已经显现。发展经济有效的去除水中难降解有机污染物的技术，是亟待解决的国际难题。对于这类污染物的去除，目前主要采用高级氧化的技术，主要包括臭氧化、芬顿氧化、光催化、电催化等，其核心是利用上述过程产生的强氧化剂羟基自由基（•OH）连续进攻有机污染物，达到污染物的降解与矿化。但是这个过程消耗氧化剂的量与去除的污染物的化学比量的相当或大于，处理成本高，很难大规模应用。尤其多相催化高级氧化技术涉及的核心催化剂的稳定性催化效率都有待提高，没有形成工程应用。.本项目针对以上问题，重点研究催化剂、活性媒介如光、电、过氧化氢（H2O2）、臭氧（O3）等与有机污染物在水-固微界面的作用过程机制，提出通过催化剂表面结构性能调控，解决催化效率低、水质净化的能耗高的问题。揭示催化剂-活性媒介-有机污染物多介质界面电子转移与污染物转化规律，发展基于催化剂表面性能调控的有机污染物去除的技术原理与应用。.在本项目5年执行期间，研究按照上述计划顺利开展，在催化剂-H2O2/O2-有机污染物水-固界面的研究取得突破性进展，发展了基于催化剂表面微电场的有机污染物能量利用的H2O2/O2协助的废水自净化处理技术原理。 将有机污染物的能量以电子的形式引出用于还原H2O2，突破经典芬顿的概念，设计合成了双反应中心多相类芬顿催化剂，建立了多相类芬顿催化体系，解决了经典芬顿实际水处理应用中存在问题。中试应用于制药、印染、焦化废水难降解有机污染物的去除以及垃圾渗滤液膜过滤浓液的有机污染物的处理。发表SCI 论文79篇，中文核心期刊2篇，申请专利共计25项，授权5项。