氧化石墨烯介导腐败希瓦氏菌还原FeOOH降解五氯酚机理

Iron-reducing bacteria can utilize FeOOH as an electron acceptor to degrade chlorinated organic pollutants in the environment. And the extracellular electron transfer of iron-reducing bacteria is the key step for the degradation process of pollutants. Based on quinonyl and other functional groups, excellent electrical conductivity, large surface area and double properties of hydrophobicity and hydrophobicity, this project uses graphene oxide as an electron shuttle to mediate electron transfer process from donor to receptor, and to construct graphene oxide supported FeOOH and Shewanella putrefaciens coupling system to degrade pentachlorophenol. To study the efficiency of graphene oxide mediated electron transfer between Shewanella putrefaciens and FeOOH, clarify the kinetics of degradation of pentachlorophenol by graphene oxide-mediated Shewanella putrefaciens and FeOOH, clarify graphene oxide-mediated Shewanella reduction of FeOOH enhanced degradation of pentachlorophenol mechanism by electrochemical method, and find the process of transferring electrons from Shewanella putrefaciens to graphene oxide through respiratory chain, the results will provide the scientific support for the degradation and biogeochemical process of the typical chlorinated organic pollutants.

铁还原菌能够利用铁氧化物作为厌氧呼吸的电子受体，降解转化氯代有机污染物，其中铁还原菌胞外电子传递方式是污染物降解过程的限制步骤。本项目基于氧化石墨烯具有醌基等多种官能团和巨大的比表面积，能作为电子穿梭体介导电子传递过程，构建氧化石墨烯负载腐败希瓦氏菌和铁氧化物协同降解五氯酚体系，研究氧化石墨烯介导腐败希瓦氏菌与铁氧化物电子转移的效率，阐明氧化石墨烯介导腐败希瓦氏菌与铁氧化物降解五氯酚的反应动力学，采用电化学手段阐明氧化石墨烯介导腐败希瓦氏菌还原铁氧化物强化五氯酚降解的机理；揭示腐败希瓦氏菌通过呼吸链传递电子给氧化石墨烯的过程，研究氧化石墨烯将电子传递给铁氧化物，提高其反应活性的机制，为高效去除地下水环境典型氯代烃有机物污染提供科学依据。

铁还原菌能够利用铁氧化物作为厌氧呼吸的电子受体，经生物还原形成次生矿物，从而影响环境中的铁氧化物价态、形态转化和有机污染物的降解转化过程。本项目主要聚焦于石墨烯介导铁还原菌Shewanella putrefaciens还原针铁矿性能研究；石墨烯强化铁还原菌Shewanella CN32与针铁矿耦合脱氯作用研究；氧化石墨烯负载纳米零价铁（NZVI）去除污染物性能研究；微生物菌激活钝化NZVI/GO降解污染物性能研究；腐殖酸促进氯酚去除机制及去除性能研究。研究发现不同石墨烯均能有效促进铁还原菌还原针铁矿，以氧化石墨烯（rGO）对希瓦氏菌铁还原的促进程度最大，rGO的比表面积可达515.26 m2/g，rGO介导体系生成的总Fe(II)和吸附态Fe(II)最高。石墨烯可以促进铁氧化物和铁还原菌耦合体系对四氯化碳的降解，最终转化效率在37.5～92.5%之间，以rGO促进作用最为显著，其机理主要涉及石墨烯强化电子传递能力、提供较大的比表面积、促进吸附态Fe(II)生成、高活性蓝铁矿的生成等。rGO在体系中作为NZVI与希瓦氏菌之间电子交换的载体，具有较强的吸附能力和表面能能够促进电子传递，希瓦氏菌能够有效解决NZVI表面钝化问题，对四溴双酚A（TBBPA）去除的最大反应速率常数k可达1.10±0.01 h-1，反应过程中生成的蓝铁矿能有效提升TBBPA的还原脱溴。腐殖酸的引入会促进铁矿物中Fe(II)物种的释放，从而提升体系中三氯酚的去除性能。上述研究结果可为高效去除地下水中卤代污染物提供技术支撑和供理论参考，为阐明耦合体系强化地下水卤代有机污染物降解的生物地球化学过程及其环境响应机制提供科学依据。