醌改性石墨烯强化希瓦氏菌还原2,5-二氯硝基苯及其机理

Quinone mediators (QMs) can greatly enhance the reduction rate of refractory organic pollutants, and have potential prospect foreground in treatment of industrial wastewater. Soluble QMs would result in the secondary pollution and one promising strategy for the application of QMs is their immobilization. In current, the existing carriers and methods for quinone immobilization need to be further optimized. Therefore, develop efficient immobilized QMs and study mechanisms of mediated reduction of typical refractory organic pollutants have important theoretical and realistic significance. We developed a novel method for preparing quinone/graphene composites in previous work and, on the basis of above background, the question that "How quinone/graphene composites (QGCs) enhance 2,5-dichloronitrobenzene reduction by electrochemical active bacteria (Shewanella oneidensis MR-1) and what is the response at gene level?" is raised. To this end, (i) the process and mechanism of QGCs mediated typical refractory pollutants reduction by MR-1 will be studied; (ii) the response of MR-1 facing QGCs at gene level using the whole transcriptome analysis technology will be studied; (iii) related molecular information will be captured to reveal the electron transfer pathways from electron donor to electron acceptor via QGCs and MR-1.

醌介体可极大提高难降解有机污染物的厌氧生物还原速率，在工业废水处理领域极具应用前景。溶解态醌直接投加应用会造成二次环境污染，固定化醌更具有实用价值。但是，现有的醌固定化载体和方法都有待进一步优化。因此，开发新型高效固定化醌介体，并研究其加速典型难降解有机污染物还原的过程和机理，具有重要理论和实际意义。基于此，本项目以申请人前期开发的醌固定化方法为基础，选取石墨烯为醌固定化载体，以一株电化学活性菌S. oneidensis MR-1和2,5-二氯硝基苯(2,5-DCNB)为研究对象，提出 “醌改性石墨烯强化MR-1还原2,5-DCNB的过程和分子机制是怎样的?” 这一科学问题。拟探讨醌改性石墨烯协同MR-1还原2,5-DCNB的过程与机理；通过全转录组学分析技术，研究MR-1在2,5-DCNB胁迫下对醌改性石墨烯的基因表达响应，揭示电子从供体到受体经由微生物和电子转移介体的传递通路。

醌介体可极大提高难降解有机污染物的厌氧生物还原速率，在工业废水处理领域极具应用前景。溶解态醌直接投加应用会造成二次环境污染，固定化醌更具有实用价值。因此，研究新型高效固定化醌介体材料加速典型难降解有机污染物还原的过程和机理具有重要理论和实际意义。基于此，本项目以申请人前期开发的醌改性石墨烯为基础，以一株典型电化学细菌Shewanella oneidensis MR-1(MR-1)和2,5-二氯硝基苯(DCNB)为研究对象，采用室内受控实验和全转录组分析等分子生物学技术研究了醌改性石墨烯协同MR-1还原2,5-DCNB的过程和分子响应机制。.项目结果首先阐明了醌改性石墨烯强化MR-1还原2,5-DCNB的互作过程分为吸附和还原两个步骤：吸附过程归因于MR-1生物膜表面的亲脂性，还原过程依赖于MR-1细胞膜上和细胞内的细胞色素和还原酶；醌改性石墨烯材料可以通过与MR-1外膜细胞色素和还原酶协作的方式促进电子从供体到2,5-DCNB的电子转移过程，从而加速2,5-DCNB的微生物还原速率。.进一步实验通过基因敲除等分子生物学手段验证了外膜蛋白在纳米材料强化体系中的关键作用，并基于网络分析解析了相关的电子传递路径：电子从细胞内转移到细胞外的过程由多条传递路径组成；除了已知的CymA+MtrA/B/C/D/E/F路径外，推测YceJ+AzoR也是非常重要的一条路径。.本研究的相关结果，对于材料和微生物在氯代硝基苯类化合物生物处置过程中的应用具有理论指导作用；本研究中建立的基于纳米材料与功能微生物的高效协同处理体系，在氯代芳香化合物的厌氧生物处理中具有潜在应用前景。在本项目的支持下，共发表SCI论文7篇，EI论文1篇，包括2篇发表在工程领域top期刊Chemical Engineering Journal。