慕士塔格冰芯硝酸盐氮氧同位素记录的过去500年来大气活性氮含量变化研究

Nitrogen and oxygen stable isotope of nitrite is an excellent tracer to reconstruct the content of reactive nitrogen precisely and has an enormous potential for quantifying contributions from different nitrogen sources. Focusing the Kuokuosele Glacier on the Mt. Muztagh Ata, snow pit and fresh precipitation samples will be collected at the beginning of this project. Nitrogen and oxygen stable isotope of nitrite and the nitrite concentration will be analyzed using the denitrifier method and ion chromatography technology. The modern deposition mechanism will be diagnosed through its value, seasonal characters, specific sources and theirs contributions. And then the atmospheric reactive nitrogen content during the past 500 years will be reconstructed from the deep ice core drilled in 2012 from the same glacier. On the base of comparing with previous ice-core records in this area, the historical variation, specific natural and anthropogenic sources and their inputting transformation will be assessed, especially the influence of human activities after the industrial revolution era. The modern deposition process and the historical record of atmospheric reactive nitrogen will not only broaden our knowledge of glaciochemical science, but also offers dependable evidences about influence of human activities.

冰芯硝酸盐氮氧同位素是准确重建大气活性氮含量和定量化区分活性氮来源的良好指标。本项目拟以慕士塔格山扩扩色勒冰川为研究对象，以硝酸盐氮氧同位素为主要指标，通过对雪坑和现代降水样品的检测，获得现代大气活性氮的沉降特征，明确研究区域雪冰中硝酸盐氮氧稳定同位素的阈值范围、季节变化特征以及可能的活性氮来源，并对各自的贡献比例进行定量化计算。在此基础上，利用已获得的扩扩色勒深冰芯重建过去500年来大气活性氮含量的变化历史，并通过与该地区其他冰芯相关记录的对比分析，揭示过去500年来，尤其是工业革命前后人类活动对该地区活性氮沉降在种类、程度及趋势的差异。本项目将获得的大气活性氮的现代沉降过程和长时间尺度变化记录，不仅有助于了解硝酸盐氮氧同位素在青藏高原雪冰中的指示意义，拓宽青藏高原雪冰化学的研究范畴；也将通过对比工业革命前后人类活动对该地区氮沉降影响程度的差异为评估人类活动对青藏高原的影响提供科学依据。

以青藏高原为主体的“第三极”地区拥有大量的冰川，是除极地以外冰川分布最密集的地区，也是世界上20多亿人口赖以生存的地区。因此，该地区的冰川不仅记录了气候环境的自然变化，也记载了人类活动对气候环境变化所产生的影响。本研究以青藏高原西部慕士塔格山扩扩色勒冰芯为研究对象，通过分析其可溶性无机离子浓度和硝酸盐氮氧稳定同位素比值等指标，重建了该地区1800-2011年大气粉尘和大气活性氮含量的变化历史。研究发现：（1）扩扩色勒冰芯的离子组成成分说明该冰芯可溶性无机离子受大气粉尘影响较大，粉尘源占绝大部分； Ca2+、SO42-、Cl-、Na+、Mg2+五种离子占主导地位，主要为陆源粉尘，NO3-、NH4+、K+三种离子占次要地位，受到人类活动影响；（2）扩扩色勒冰芯Ca2+浓度可以作为大气粉尘变化的代表性指标，中亚粉尘源区对扩扩色勒冰芯粉尘的贡献最大。扩扩色勒冰芯Ca2+浓度记录的过去200年大气粉尘含量呈现逐渐减少的趋势，SO42-离子浓度与Ca2+浓度变化趋势一致，也主要反映了自然来源的大气粉尘变化情况。（3）扩扩色勒冰芯NO3-浓度变化记录了中亚地区1970年来的总NOx排放量变化趋势，从1970至2010呈现出波动上升的趋势，并且明确表现出1980年左右、1990年左右和2005年左右的三次排放峰值。扩扩色勒冰芯δ15N-NO3-和δ18O-NO3-分布显示该冰芯NO3-来源主要是农业活动中硝酸铵肥料的使用。扩扩色勒冰芯NO3-浓度记录的过去200年大气NOx沉降历史为：1800~1950维持在一个较为稳定的水平；1950年之后显著升高；而扩扩色勒冰芯δ15N-NO3-则从1850之后呈现出逐渐降低的趋势，说明δ15N-NO3-可能比NO3-浓度更敏感地记录大气中人类活动的影响，扩扩色勒冰芯NO3-浓度和δ15N-NO3-与同期格陵兰冰芯的对比发现，格陵兰冰芯更多地记录了北半球人类活动排放的综合情况，扩扩色勒冰芯由于邻近人类活动源区，对人类活动的排放事件更为敏感。