铌酸锶钡基复杂结构氧化物材料的热电性质研究

热电材料能够实现热能和电能的直接转换，在制冷、回收废热发电等领域有广泛的应用前景。探索低热导和可在高温区应用的新型热电材料对于未来热电材料大规模应用有重要意义。近期的研究表明，具有钨青铜复杂结构的铌酸锶钡材料表现出很好的热电性能，而且电阻率和热导率的关联较小，是很有发展潜力的新型热电材料。本项目组拟从三个方面深入研究此类复杂结构材料的热电物性。在锶（钡）位、铌位等不同位置进行元素掺杂改性，研究氧空位和元素掺杂对材料热电性能的影响机制；采用不同的制备方法获得一系列具有不同晶粒尺寸和晶粒取向的陶瓷，研究微结构对材料热电性能的影响；将具有互补热电物性的铌酸锶钡和钛酸锶两类材料复合，调控两相的组分和微结构，获得热电性能较高的复合陶瓷。通过本项目的研究，制备出具有较高热电性能的热电陶瓷材料，并加深对铌酸锶钡基陶瓷热电物性机制的认识。

铌酸锶钡是新型的氧化物热电材料，具有热导率低的优点。本研究采用还原烧结、二步烧结、热压烧结等方法制备了高质量的铌酸锶钡陶瓷，并对其输运特性、掺杂改性等进行了系统研究。发现：(1) 随温度升高，材料的电学输运行为分别表现为极化子跳跃-费米液体-安德森局域行为。随氧空位浓度的增大，费米液体行为的温度区间逐渐较小，直至消失。(2) 热导率在室温附近随温度快速地增加，达到饱和值后基本不再随温度变化，在高温区表现出类玻璃态的性质。这种特殊的热学输运性质与晶格的铁电性转变密切相关。(3) 氧位、Sr/Ba位电子施主掺杂和空隙填充均能有效地提高载流子浓度，增加电导率，从而提高材料的功率因子和热电性能。(4) 材料晶格热导率的大小主要由晶粒尺寸决定，掺杂元素种类影响不大 (5) 烧结方式和两相复合能够调控晶粒尺寸，从而调控材料的热导率。上述结果明确了铌酸锶钡材料热电物性的影响机制，为进一步提升其热电效率提供了实验基础和理论依据。