碳纳米材料对典型重金属污染物的易化运移行为与机理

With the development of nano-technology, the application and discharge of nano-materials increased rapidly. Thus, the environmental safety of nano-materials has become a hot point of worldwide research work. Due to the fact that nano-materials have high adsorption capability and high mobility, the transport of heavy metals will be prone to be facilitated by nano-materials. Then the facilitated transport of heavy metals should be an important aspect of the environmental safety of nano-materials. However, until now, this is little knowledge on the facilitated transport of heavy metals by nano-materials. In this project, carbon nanotubes and fullerene will be employed as typical carbon nano-materials and research work will be carried out on the stability and transport of carbon nano-materials under heavy metal existence. Specially, the facilitated transport of heavy metals Cd, Cu, Pb by the selected carbon nano-materials will be investigated. The facilitation behavior, mechanism and effecting factors will be studied and the modeling work will also be carried out. The proposed project is aimed to find out the facilitation capacity of carbon nano-materials for heavy metals, illustrate the mechanism for the enhanced facilitation capacity of carbon nano-materials by oxidation, complexation by surfactants or natural organic matters, determine the main factors affecting the facilitated transport process, etc. This project will have scientific significance on knowledge of environmental pollution caused by nano-materials and hazard of nano-materials.

随着纳米科技的发展，纳米材料的应用和排放日益增加，其环境安全性成为研究热点。纳米材料的强吸附性、强稳定性极可能导致其对重金属污染物的易化运移作用，促进重金属污染物的环境迁移传输，纳米材料易化运移作用成为纳米材料环境安全性的重要方面。然而，目前尚缺少关于纳米颗粒物对污染物运移作用的科学认识。本项目拟选取碳纳米管、富勒烯等典型碳纳米材料，以重金属离子存在条件下碳纳米材料环境稳定与迁移研究为基础，重点开展其对典型重金属离子镉、铜、铅等易化运移的行为、机理、影响因素、模型模拟研究，以期明确典型碳纳米材料胶体对重金属的易化运移能力，阐明氧化过程以及表面活性物质/天然有机物络合过程提高运移能力的机理，明确典型碳纳米材料胶体对重金属易化运移过程的主要影响因素，增强对纳米材料环境污染问题的科学认识，对全面了解纳米材料环境危害具重要科学意义。

碳纳米材料具高吸附性能和强迁移行为，对重金属产生易化运移作用，存在潜在危害，亟待开展研究加强认识。项目以C60为典型碳纳米材料，开展了原始态、络合态及氧化态三种C60材料的稳定性和迁移行为研究，研究了C60(OH)n对单组份重金属和双组分重金属易化运移作用，并进行模型拟合，取得如下研究成果：（1）Zeta电位和陈化实验显示，C60(OH)n和SDBS络合态C60稳定性均较C60更强；络合态C60的临界聚沉浓度达到550 mM NaCl，且其与C60纳米颗粒相比，具有更强的迁移能力，C60纳米颗粒比C60纳米颗粒具有更高的穿透曲线峰值(C/C0)。（2）C60(OH)n对Cu2+具有极强的易化运移作用，且pH和C60(OH)n浓度对易化运移行为影响显著，非平衡两区运移模型对Cu2+的穿透曲线进行拟合结果发现，C60(OH)n纳米颗粒的存在降低了Cu2+在介质中迁移的阻滞系数，而C60(OH)n的存在降低介质对Cu2+的吸附速率从而起到易化运移的作用。（3）介质中滞留的C60(OH)n纳米颗粒可提高Cu2+的迁移行为，而当向重金属污染介质中通入C60(OH)n分散液时，C60(OH)n显著提高了Cu2+的释放率，意味着C60(OH)n纳米颗粒可能会促进污染的扩散，具有很高的环境风险。（4）C60(OH)n对双组分重金属Cu2+和Cd2+具有竞争易化运移作用，在含双组份重金属的惰性介质和反应性介质中，C60(OH)n均对Cu2+产生了较显著的易化运移作用，而对Cd2+的易化运移则不明显；在惰性介质中，Cu2+和Cd2+不仅存在对介质上反应位点的竞争，还存在对C60(OH)n上吸附位点的竞争，两种竞争机制的叠加作用导致Cu2+的易化运移作用较单组分时减弱，而Cd2+的易化运移作用增强；而在反应性介质中，由于对C60(OH)n的竞争吸附导致Cu2+的易化运移作用较单组分时明显下降，但是因为Cd2+在反应性介质中滞留严重，Cd2+的迁移并没有受到Cu2+的影响。项目研究成果可增强对纳米材料环境污染问题的科学认识，对全面了解纳米材料环境危害具重要科学意义。