砷铁共生条件下砷的形态转化及地球化学迁移归趋

Due to the fact that strong reactivity exists between arsenic and iron,iron has obvious effect on the geo-chemical transformation and fate of arsenic when they coexist. Based on the strong reactivity and the reactions such as adsorption/desorption, oxidation-reduction, sol-sedimentation between iron and arsenic, the geo-chemical transformation and fate of arsenic under arsenic-iron coexistent conditions will be investigated. The phase transformation dynamics and thermodynamics of arsenic will be duscussed. Especially, effect of phase transformation of arsenic on its geo-chemical transport will be stressed. The transport of arsenic in the geo-chemical circulation of iron will be simulated. The research is aimed to illustrate the law of transformation and geo-chemical fate of arsenic and establish mathematical models for arsenic transport under iron existence conditions. Endeavor will be made to further know the geo-chemical circulation of arsenic and the environmental harm of arsenic and provide scientific basis for the control of arsenic pollution.

砷与铁具有强化学亲和力并存在复杂地球化学反应，因此砷铁共生条件下铁对砷的地球化学形态转化及迁移归趋具巨大影响。本研究以砷与铁元素强化学亲和力以及砷与铁吸附-脱附、氧化-还原、溶胶-沉淀等地球化学反应为依据，研究典型砷铁共生地球化学条件下砷的形态转化过程与机制，探讨砷铁共生体系砷的相转化动力学与热力学，重点研究砷的形态转化、尤其相转化过程对其地球化学迁移传输行为影响，开展铁复杂地球化学循环过程中砷的迁移传输实验模拟，研究砷铁共生体系对砷的易化运移作用并建立砷铁共生条件下砷的迁移传输数学模型，以期阐明砷铁共生条件下砷的形态转化规律及其地球化学归趋并建立归趋数学模型，从而进一步深入认识砷的地球化学循环，为了解砷的环境健康危害提供科学依据，为加强砷元素排放管控及污染控制规划建立科学实验基础。

砷与铁具有强化学亲和力并存在复杂地球化学反应，因此砷铁共生条件下铁对砷的地球化学形态转化及迁移归趋具巨大影响。本研究以砷与铁元素强化学亲和力以及砷与铁吸附-脱附、氧化-还原、溶胶-沉淀等地球化学反应为依据，研究典型砷铁共生地球化学条件下砷的形态转化过程与机制。课题开展了砷与铁钛氧化物、铁锰氧化物的复合过程研究，研究了表面活性有机质等物质作用下砷从固相向液相释放的相转化过程，采用柱实验等模拟实验研究了表面活性物质等作用下砷在底泥-水等多介质复合环境中的传输与运移行为，开展了过程的模型模拟，研究了有机砷与铁相互作用对其环境行为影响。研究结果表明：铁-锰复合氧化物对三价砷比对五价砷具有更高吸附量和更高滞留能力，光照条件下三价砷在铁-钛复合氧化物表面发生氧化反应，吸附量增加；具有表面活性有机质对砷-铁相互作用具较大影响，表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)共存条件下，As(V)和As(III)在水铁矿(FH)包覆石英砂填充柱中的穿透分别比无表面活性剂体系中提前28.89%和22.50%，累积吸附量分别减少17.15%和26.02%，尤其表面活性剂可导致沉积物中Fe和有机物的溶出，从而导致As-Fe络合物和As-OM络合物溶出和释放，从而增强砷的环境迁移能力；而对于有机形态砷如洛克沙砷等，砷-铁相互作用研究表明，三价铁离子的存在能显著提高洛克沙砷在环境介质上吸附量。以上研究结果不仅对认识砷的地球化学环境行为具有科学意义，而且课题关于砷-铁相互作用的环境地球化学行为研究对发展水中砷的吸附去除材料、含砷废弃物固稳固化材料具有参考价值，课题研究成果发表SCI论文7篇，根据相关研究结果申请的发明专利目前已获得一项授权。