一种新的方法研究黑碳气溶胶浓度、混合状态及吸收效率的粒径分布特征

Large amounts of black carbon (BC) are emitted to the atmosphere in China which have great impact on environment, health and climate. The mixing state and size distribution of atmospheric BC are largely unknown and cause great uncertainties in the estimation of its climatic effect. A novel approach is to be utilized in this project to study the size distribution of BC in submicron aerosols by using a self-build tandem system. Aerosols with certain size are selected by a differential mobility analyzer (DMA) and then measured by a set of instruments including aethalometer (AE51), single particle soot photometer (SP2) and photoacoustic extinctiometer (PAX). High resolution size distributions of BC concentration, mixing state and absorption efficiency are obtained from this system. This project will advance the understanding of atmospheric BC size distribution and mixing state and provide the observation basis for reducing the uncertainties in assessment of BC’s climatic effect.

我国是黑碳排放大国，大量排放的黑碳气溶胶对环境、健康和气候都有很大的影响。黑碳气溶胶的气候辐射效应存在很大的不确定性，对其混合状态和粒径分布认识的不足是造成这种不确定性的一个重要因素。本研究拟使用一种较为新颖的方法，自主搭建一套在线测量亚微米级黑碳气溶胶粒径分布的系统，利用高分辨率黑碳仪AE51、单颗粒黑碳气溶胶谱仪SP2、光声气溶胶消光仪PAX等实时测量从差分迁移率分析仪DMA筛选出的不同粒径的大气气溶胶中黑碳的质量浓度、数浓度、混合状态、吸收系数等，研究高分辨率的黑碳气溶胶浓度、混合状态、吸收效率的粒径分布特征。该项目的实施将会提升对实际大气中黑碳气溶胶粒径分布和混合状态的认识水平，为降低黑碳气溶胶气候辐射效应的不确定性提供观测基础。

黑碳作为最主要的吸光性气溶胶，是造成大气增温的重要因子之一，尤其在我国这样的黑碳排放大国。但受到其形貌、粒径、混合态复杂性的影响，黑碳的辐射效应存在很大的不确定性。本项目通过搭建由差分电迁移率分析仪（DMA）与凝聚核粒子计数器（CPC）、单颗粒黑碳气溶胶光度计（SP2）等多个仪器串联的分粒径测量系统，研究了黑碳气溶胶浓度、混合状态、形貌特征等随粒径的分布。基于分粒径测量系统的外场实验观测结果，获得了城市大气中外部混合黑碳气溶胶的质量-电迁移粒径的幂指数在夏季和冬季分别为2.24和2.36，表征了外混黑碳气溶胶明显的非球型特征。由于这种明显的非球形使得黑碳的有效密度明显低于组成其积聚体的小球密度1.8 g cm-3，并且随这粒径增加明显,750 nm外混黑碳粒子的有效密度仅为0.14 g cm-3。黑碳气溶胶的混合状态有呈现明显的粒径差异，并存在显著的季节差异。随电迁移粒径从200 nm增大到750 nm，北京城区夏季内混黑碳在总黑碳粒子中的占比从17%下降到1%。冬季黑碳的内混比重呈现随粒径先增加后减少的特征，在350 nm附近出现峰值，但总体比重显著高于夏季，与黑碳的来源密切相关。本项目的执行进一步提升了对环境大气中黑碳气溶胶物理特性的认识，为降低黑碳辐射效应的不确定性提供了更进一步的基础测量。此外，通过本项目的实施，积累了分粒径测量的经验，为进一步利用这种方法开展包括化学组分粒径分布等在内的其他测量提供了基础。