形貌及混合状态对黑碳气溶胶光学特性的影响研究

Black carbon (BC) is the major light-absorbing aerosol in the atmosphere. Understanding its optical properties and the related factors is the key to reduce uncertainties of radiative forcing estimates. Most of the current studies focus on the effects of particle diameter and mixing-state on optical properties of black carbon. However, a recent observation showed that morphology is probably a determining factor that affects the optical properties of black carbon under certain conditions. We plan to measure the optical properties and related factors (diameters, morphology, mixing-state and mixing materials) of fresh black carbon from typical fossil fuel and biofuel in Northern China. Same parameters of aged black carbon are also measured at a regional site. We use geometric-optics surface-wave approach to simulate optical properties of freshly emitted and aged black carbon and identify the major factors that affect the optical properties at different aging stages. We then simplify this optical property estimate and implement the mechanism in a 3D coupled meteorology-air quality model to estimate the effect of black carbon on air quality in Jing-Jin-Ji region.

准确认识黑碳气溶胶的光学特性及其影响因素是减少黑碳气溶胶辐射强迫估算不确定性最重要的问题之一。当前研究集中于讨论黑碳气溶胶粒径和混合状态对其光学性质的影响，然而新近对北京采暖季黑碳气溶胶光学特征的观测发现，气溶胶形貌特征很可能在特定情况下对光学特征产生决定性影响。为评估不同参数（粒径、形貌、混合状态、混合物种等）对不同老化程度的黑碳气溶胶光学特性的影响，申请人拟通过污染物排放采样测试与分析系统研究典型污染源刚排放的黑碳气溶胶的光学特性及相关参数（粒径、形貌、混合状态、混合物种等）。在背景站点测量经过充分混合和老化后黑碳气溶胶的光学特性及相关参数。使用数值模拟方式对观测结果进行分析，筛选影响不同老化状态的黑碳气溶胶光学特性的主要因素。在此基础上对数值模拟方法进行简化，设计并构建适用于三维大气质量模式的黑碳气溶胶光学特性计算模块，并对黑碳气溶胶的辐射效应及其空气质量反馈进行更准确的定量。

本研究通过观测和模拟定量了形貌和混合状态多样性对黑碳光学特性的影响。通过改进模式对黑碳老化过程的模拟，改善了模式对黑碳浓度和光学特性的模拟。进一步评估了2013-2017年间黑碳气溶胶的反馈过程对中国及重点区域气象和空气质量的影响。研究发现，形貌对黑碳吸光特性的影响受颗粒物粒径的影响。粒径越大，形貌影响越大。颗粒物直径为140 nm时，分形维数从1.7增加到2.9时，黑碳吸光截面的变化不超过5%。当颗粒物直径增加到430 nm时，同样的分形维数变化使得黑碳吸光截面从0.63降低到0.44 m2 g-1. 秋冬季和春季的外场观测发现颗粒物混合状态多样性与含黑碳气溶胶吸收系数和散射系数均呈现中等到高度的相关（r = 0.42-0.57），且相关性高于与核壳比的相关性（r = 0.23-0.29）。因此，混合状态多样性可能比核壳比更适合用于气溶胶光学参数的预测。黑碳混合状态多样性与颗粒物组分浓度和气象参数变化有关。本研究发现晴空条件下，气溶胶在冬季的作用远大于夏季，黑碳气溶胶的贡献也是冬季高于夏季。气溶胶造成的地表短波辐射强迫（1月降低：-16.7 W m-2和7月降低 -8.2 W m-2）、2米气温（1月：0.2度和7月：0.05度）和边界层高度（1月：15.4 和7月：4.4米）均有降低。在这些变化中，黑碳气溶胶在1月份的贡献分别为23.2 %, 67 %和 28.5 %，7月份的贡献为17.4 %, 8.3 %, 和29.0 %。2013年，气溶胶反馈效应导致SO2, NO2, 和 PM2.5浓度分别升高3.1 %, 5.2 %和5.4 %。其中，黑碳的贡献分别为39.9 %, 41.1 %和38.7 %，高于黑碳对气象条件变化的贡献。而且2017年的影响低于2013年，说明气溶胶的影响随着浓度的降低而下降。