华北典型城市、背景地区黑碳气溶胶吸收特性、尺度分布和混合状态的观测研究

准确获得黑碳气溶胶（BC）辐射吸收特性及其尺度分布和混合状态特征是减少气溶胶辐射强迫估算不确定性的最关键问题之一。项目将采用目前国际上先进的原位气溶胶辐射吸收特性测量技术（气溶胶处于悬浮状态的测量）三波段光声光谱仪（PASS-3）和单粒子黑碳测量仪（SP2），结合常用的浊度仪、黑碳仪等，在华北具有典型意义的北京城区（39?58?N, 116?22?E)和华北大气背景站兴隆站（40?24?N，117?30?E），分别开展为期1年的现场观测。重点研究华北典型城市和背景地区不同季节、不同气团来源的气溶胶吸收特性变化规律、BC气溶胶的尺度分布和混合状态及其对BC气溶胶质量吸收系数（MAC）的影响等。研究结果将为进一步研究气溶胶的天气、气候效应提供新的科学认识。

黑碳是大气气溶胶中最主要的吸收性成分，准确获得其吸收特性是降低气溶胶辐射效应不确定性的关键问题之一，而尺度分布和混合状态又是影响黑碳吸收特性的重要因素。本项目采用了目前国际上先进的吸收特性测量技术光声光谱法和单颗粒黑碳气溶胶光谱仪，在华北典型城市地区（北京）开展了观测实验，研究了黑碳气溶胶的尺度分布、混合状态及吸收特性，并结合雾霾这一热点，探讨了雾霾过程中黑碳气溶胶尺度分布、混合状态、吸收特性的变化以及造成这一变化的可能原因。雾霾发生期间，70±14%的黑碳气溶胶被其他成分包裹（内部混合），远高于非雾霾期间的37±9%，内部混合的黑碳气溶胶的比重大体上随污染程度的加强而增大。北京雾霾期间，气流会从南部污染区域输送来更多老化的、内部混合的黑碳气溶胶。气溶胶吸收系数与黑碳浓度之间存在显著的线性关系，斜率即黑碳质量吸收效率MAE=4.2±0.01 m2 g-1（870 nm）。黑碳的MAE随着环境湿度的增加而增加，这与高环境湿度下有利于二次气溶胶在黑碳表面生成，从而增加内部混合的黑碳气溶胶的比重有关。同时发现，雾霾期间黑碳核的粒径明显增大，其质量等效中值粒径从清洁天气下的~186 nm可增大到重污染期间的~206 nm，这不仅意味着黑碳来源的变化，也在一定程度上影响黑碳的吸收特性。结合Mie理论模型计算发现，黑碳粒径的增大会在一定程度上抑制内部混合对MAE的增加效果，而且会造成吸收Ångström波长指数减小。此外，本项目结合多种气溶胶吸收测量仪器（如黑碳仪、炭黑吸收光谱仪、多角度吸收光谱仪等）的同步观测，评估了经验方案对滤膜方法测量气溶胶吸收系数的订正效果，并提出了更适合于北京地区的经验订正参数。本项目的研究在观测层面上提升了对实际大气中黑碳气溶胶尺度分布、混合状态和吸收特性的认识，对进一步研究黑碳气溶胶环境、天气、气候效应具有科学意义。