基于表面分形理论的热－盐作用下膨润土膨胀规律及计算模型研究

Due to the good performance in high swelling characteristics, low permeability and strong absorbability, bentonites were widely used in various of environmental protection engineering to prevent diffusion of pollutants, especially, were regarded as the ideal buffer/backfill materials in the deep geological repository for disposal of high-level radioactive nuclear waste (HLW). Affected by the heat from pollutant degradation and the chemical action from saline pore water, the swelling properties of bentonite would decay, and then leading to an increase in the overflow risk of pollution. In this proposal, inherent regularity and scientific calculation of the bentonite swelling properties under different heat-salt coupling influence are selected as the research targets. Laboratory tests observation, mechanism analysis and theory construction are conducted to solve following research contents: The swelling tests will be conducted in different heat-salt coupling conditions to investigate the swelling properties affected by the heat and the salt solution. And then, the effect mechanisms on swelling properties are discussed through the investigation of main influence factors, which are the microstructure, mineral composition, exchangeable cation components and the chemical property of pore water. The integrated relationship between influence factors and the swelling properties will be built on the fractal theory of bentonite surface, and the swelling fractal theory is proposed for the swelling properties affected by various of heat-salt coupling conditions. The expected results will considerably provide effective methods for qualitative analysis and quantitative calculation of swelling properties of the bentonite used in different complex environment, and supply scientific guidance for better utilization of the bentonite material in environmental protection engineering.

膨润土因具有高膨胀、低渗透、强吸附等性能广泛应用于各类防止污染物扩散的环保工程中，尤其被推选为高放废物深层处置库最理想的缓冲回填材料。由于污染物降解放热和含盐孔隙水共同作用常引起膨润土膨胀性能衰减，增加污染物外溢风险。本项目拟基于膨润土微观表面的分形特性以热－盐作用下的膨胀规律及其计算模型为研究目标，通过现象观测―机理分析―模型构建的研究方法实现以下研究内容：测试膨润土在不同热－盐条件下的膨胀性能，研究膨胀性能随温度和溶液的变化特性；基于微观结构、矿物成分、交换性阳离子组分和孔隙水离子浓度的测试确定膨胀性能内在影响因素，揭示热－盐条件对膨胀性能的作用机理；基于表面分形理论确定膨胀性能与各因素之间的综合关系，构建膨胀分形模型实现对各类热－盐耦合作用下膨胀性能的计算。研究成果可为膨润土在复杂应用环境中膨胀性能的定性分析和定量计算提供有效方法，为膨润土更好地服务环境保护工程提供科学指导。

膨润土被广泛应用于防止污染物扩散工程中，更被选为高放废物深地质处置的缓冲回填材料。但污染物降解放热和含盐地下水共同作用常引起膨润土膨胀性能衰减，增加污染物外溢风险，针对这一科学问题，本项目通过膨胀试验、机理分析和模型构建，取得了以下研究成果：（1）采用NaCl，KCl和CaCl2三种阳离子不同的溶液对钠基膨润土进行膨胀变形试验，发现膨胀变形随着溶液浓度的增加而减小；0.1 M（mol/L）浓度时，在三种溶液中的膨胀率为NaCl>KCl>CaCl2，而1.0 M浓度时，NaCl>CaCl2>KCl。孔隙水渗透吸力和阳离子交换反应是影响膨胀性能的主要机制，分别采用有效应力和蒙脱石膨胀系数表征孔隙水离子浓度和阳离子交换对膨胀性能的影响，与分形模型相结合建立了盐溶液作用下膨胀性能的计算方法，计算值与试验结果一致。（2）将膨润土与1.0 M NaOH溶液混合并密封放置，反应时间可达2年。根据XRD结果发现蒙脱石随反应时间逐渐溶解。采用N2吸附、SEM和TEM观察发现，经碱溶液侵蚀后表面分维增加。建立了不同碱溶液浓度作用下膨胀系数和表面分维与时间的数值关系，结合分形模型预测了碱溶液长期侵蚀下的膨胀性能。（3）利用自制仪器，开展了25至90℃蒸馏水的膨润土膨胀性能试验。由于在试验条件下渗透膨胀占主导地位，膨胀性能随加热而增强。借助双层模型发现了膨胀系数K与温度Tc之间的线性关系，据此构建了温度作用下膨胀性能的分形模型。（4）开展了25、60和90℃的NaCl溶液中膨润土膨胀变形试验，发现在低浓度NaCl溶液中，最大膨胀率随着温度的增加而增加，但在浓溶液中，不同温度下膨胀率90℃<25℃<60℃。通过XRD试验发现在高温浓溶液中蒙脱石矿物发生分解。基于分形关系建立了温度—溶液作用下膨胀性能的本构模型。研究成果可为膨润土不同热—盐作用下膨胀性能的定性分析和定量计算提供有效方法，为膨润土在相关工程中的应用提供科学指导。