全固态Z型光催化体系中光生电荷Z型转移和传递机制的解析与调控

The understanding of photo-generated charge carrier transfer mechanisms in all-solid-state Z-scheme photocatalytic systems is the key factor in the construction of a high-efficiency system. In this work, we highlight the detecting of the photo-generated charge carrier transfer processes and the driving force by using surface photovoltage techniques. At the same time, the resistance of photo-generated charge carrier transfer has been measured. With a deep understanding of photo-generated charge carrier transfer mechanisms, a more perfect technology and model of probing into photo-generated charge carrier transfer mechanisms can be made. At last, by means of the interface engineering, we can design an all-solid-state Z-scheme photocatalytic system with a high-efficiency.

准确解析光生电荷Z型转移和传递的机制是构筑高效全固态Z型光催化体系的关键所在。本项目的重点是利用表面光电压技术探测全固态Z型光催化体系中光生电荷分离，转移和传递行为特性和光生电荷界面转移和传递的驱动力；结合光生电荷定向转移和传递阻力的测量，全面准确解析全固态Z型光催化体系的光生电荷Z型转移和传递的微观作用机制，完善探测光生电荷Z型转移和传递微观作用机制的技术及模型。再利用结构和界面调控的手段实现光生电荷Z型转移和传递过程的调控，构筑高效的光生电荷Z型转移和传递的界面，并设计制备高效的全固态Z型光催化体系。

全固态Z型光催化体系具有高的光生电荷分离效率和强的氧化还原能力，准确解析光生电荷Z型转移和传递的机制是构筑高效全固态Z型光催化体系的关键所在。本项目依据全固态Z型光催化体系的特征，建立了解析光生电荷Z型转移和传递过程的表面光电压谱技术（包括表面光电压谱和双光束表面光伏测量装置），利用该技术详细研究了所构筑的全固态Z型光催化体系的光生电荷Z型转移和传递的行为规律。并在此基础上发展和完善了光声光谱和瞬态光电流技术，结合光电化学技术解析了光生电荷Z型转移和迁移行为对光催化分解水活性的影响规律，揭示了光生电荷在全固态Z型光催化体系中分离、转移和传递的微观作用机制，从实验和理论上完善了探测光生电荷Z型转移和传递微观作用机制和构筑新型高效全固态Z型光催化分解水体系的技术及模型。利用功函和界面调控的手段实现光生电荷Z型转移和迁移过程的调控，构筑高效的光生电荷Z型转移和迁移的界面。最终制备了一系列高效的全固态Z型光催化体系包括CdS-Fe2O3、In2O3-Fe2O3、ZnFeO4-Fe2O3全固态Z型光阳极等光电化学分解水的光阳极材料和Fe2O3-C3N4，SnS-C3N4，Au/CuInS2/NCN-CNx等全固态Z型光催化分解水产氢材料，其光催化分解水产氢和产氧的效率都有显著的提升，其中In2O3-Fe2O3光阳极的光电流密度达到了6.8 mAcm-2。本项目研究所构建的实验方法和理论模型可以扩展到太阳能光电转换电池电极等领域。