基于烟气多种污染物脱除的炭基催化剂及催化净化机理研究

This project takes different types of coal as raw materials. By adding heteropoly acid, metal, metal oxide having significant catalysis of removal flue gas pollutants and cocatalyst having significant role in forming pole and skeleton into raw materials, this way can prepare new carbon-based catalyst adapt to controlling multi-pollutants of flue gas. Through studying the process of removing pollutants and the regeneration mechanism, it can clarify the main factors reducing catalytic ability and catalyst deactivation in flue gas, and establish the preparation method of long-life、low-cost、high-activity and good stability carbon-based catalyst. Studying the removal process of different flue gas pollutants and the regeneration, desorption process of carbon-based catalyst and optimizing the operating parameters can provide popularization and application of multiple control different flue gas pollutants as theoretical basis and having important application value of controlling China's serious air pollution. This technology provides a theoretical basis for realizing "technology research and development-engineering demonstration-industrialization of material and equipment- engineering operation" complete chain in the ultimate.

本项目以不同种类的煤为原料，通过添加对烟气污染物脱除净化具有显著催化作用的杂多酸、金属、金属氧化物以及对造孔、骨架形成具有显著作用的助催化剂等添加剂与原料载体形成有机的配组机制，制备适用于烟气多种污染物控制的新型炭基脱除催化剂。通过对脱除过程催化剂催化净化及再生机理的研究。弄清烟气中降低催化材料催化能力及催化剂衰减的主要影响因素，建立长寿命、低成本、高活性、稳定性好的炭基催化剂制备的方法。研究不同烟气污染物脱除过程及脱除后炭基催化剂的再生、解吸工艺，优化操作参数，为炭基催化法烟气多种污染物综合控制技术的推广应用提供技术理论依据，对控制我国严重的大气污染具有重要的应用价值。为最终实现"技术研发-工程示范-材料及装备产业化-工程运营"的完整产业链提供理论基础。

随着我国汽车保有量和煤炭消费总量持续增长，大气环境面临前所未有的压力。大气污染日益严重，大量的SO2、NOx、粉尘等成为大气的主要污染源。本项目研究了炭基多污染物控制催化剂，通过炭基杂多酸金属改性，Fe掺杂的以及Zr-Ti-Mn三金属共融等催化剂的制备，探讨了最佳制备方法和条件，测试了其脱硫脱硝活性，并研究了提高活性，抗SO2，抗碱金属以及抗水性的方法。在工业上实现同时脱硫脱硝；得到磷钨酸改性可以提高Ce/AC的低温脱硝活性和抗碱金属中毒；Fe掺杂可以提高Mn-Ce/AC催化剂的抗硫性能；不同的Zr/Ti催化剂可以改变Mn的价态和共融体中种类，Mn4+可以促进氨气的吸附，加速NH4NO3的形成，提高NO去除效率等结论。通过第一性原理计算模拟研究，阐明了炭材料催化氧化SO2的机理，发现环氧基是炭材料表面对SO2实施氧化的基团，羟基能够促进SO2的吸附和氧化，为实验及实际工程中出现的问题提供了理论指导。.发明的炭基低温催化剂，通过调控多孔材料特性、化学组分与受限空间协同催化效应， 在催化剂表面直接将 SO2、氧和水转化为硫酸， 突破了钒系催化剂 SO2 催化氧化活性温度高(350-450℃)的瓶颈。 在温度为50-150℃，脱硫效率可达99.5%，解决了低温SO2催化氧化的难题， 实现了低浓度SO2 催化氧化制取硫酸。2014 年， 由郝吉明院士和金涌院士分别担任主任委员的项目鉴定委员会认为本技术成果“总体水平达到国际先进”，“在低温、低浓度 SO2 催化氧化和 SO2深度净化方面达到国际领先水平”。被国家科技部和环保部列入《大气污染防治先进技术汇编》。2015年获四川省科技进步奖一等奖一项，中国化工施工企业协会科技创新成果特等奖一项。发表学术论文超过16篇，申报专利13项以上，培养硕士研究生12名。超额完成了研究计划的全部内容。.国内建成脱硫装置10 套，技术输出国外建成1套。在焦化行业建成烟气同时脱硫脱硝及多污染物控制工业化装置5 套，在建10套。本技术成果还可推广应用到钢铁、有色、电力等行业烟气治理中，为我国大气污染防治和节能环保产业发展提供强有力科技支撑。