单层二硫化钼纳米片中带电缺陷的第一性原理研究

Molybdenum disulfide (MoS2), a layered transition metal dichalcogenides, has been attracting a great deal of interest. It has been revealed to exhibit exotic electronic properties that have illuminated many promising applications in transistors, phototransistors, complex digital circuits, photocatalysis and solar cell due to the novel structural and electronic properties. However, defects play important roles in the practical device applications and the defects always exist in the experiments and devices. At present, some experimental and theoretical studies have been performed about the defects of low-dimensional MoS2 structures. But it’s lack of systemic and comprehensive understandings about defects in MoS2, especially the charged defects. As the layered structure of MoS2, the study of charged defects in monolayer MoS2 is of importance for understanding the modulation of the electronic properties of monolayer MoS2, and it is the basis for understanding the defects in the other MoS2 nanostructures. In this project, we will perform the hybrid functional first-principles calculations to study the structural properties, formation energies, defect level of charged defects in monolayer MoS2 and understand the defect effect on the structural and electronic properties of monolayer of MoS2.

近年来，层状过渡金属硫化物二硫化钼(MoS2)吸引了人们的极大关注和广泛研究。由于低维MoS2独特的结构和物理特性，使其在晶体管、发光二极管、复杂数字电路、高频交流电子元器件、光催化和太阳能电池等方面有着非常广阔的应用前景。然而在实际的实际应用中，由于实验条件和手段的原因，缺陷是一个不可避免的重要问题，对材料的性能有着非常重要影响。目前已有相关实验和理论开展了低维MoS2的缺陷研究，但是主要集中在电中性缺陷，而对其缺乏全面系统深入的研究。由于单层MoS2是其他低维材料的机构基础，所以对单层MoS2中的本征带电缺陷不仅能够对理解和调控单层MoS2的物理性质具有指导意义，而且也是理解和调节MoS2其他维度材料的基础。本项目将采用杂化泛函第一性原理计算，对单层MoS2中的本征带电缺陷的结构、缺陷形成能和稳定性、缺陷能态等进行系统精确的计算和研究，为理解和调控MoS2材料性质提供有价值的理论指导

我们采用第一性原理计算，系统的研究了MoS2中S的单空位(VS)和双空位(VS2)缺陷对其结构和电子性质的影响。(1) 对于单S空位缺陷，发现在具有两种可以稳定存在的带电缺陷V0S和V-1S；在平面压应变之下，这两种VS缺陷的形成能减小，更容易出现，而且平面拉应变之下，他们的形成能增大，不易形成；此外，V-1S缺陷具有磁性，其磁矩为1μB，该磁矩不随应变的改变而改变。(2) 对于双S空位缺陷，发现在没有应变时，双S空位附近的3个Mo原子形成一个三角形结构(Tri-3Mo)，并且体系没有磁性；当平面拉应变大于12%时，空位附近的3个Mo原子与近邻S和Mo原子形成一个圆形 (Cir-6M-12S)结构，并且体系有很大的净磁矩；当平面应变从10%逐渐减小到-2%时，六角环结构一直保持稳定，而且体系也保持2μB的净磁矩。此外我们的研究还拓展到了过渡金属的其他化合物，单层WS2和MoSi2薄膜，并发现在一定条件下这两个体系也可以出现磁性。我们的研究，为理解和调控低维过渡金属化合物的性质和应用提供了有价值的理论依据。