低浓缩铀辐照后裂片溶液中主要核素对铀形态的影响

It is an irreversible trend to reduce or eliminate highly enriched uranium (HEU, 235U≥90%) fuel and encourage the use of low-enriched uranium fuel (LEU, 235U ≤ 20%) in related nuclear processes, since it can prevent nuclear proliferation and terrorist activities, as well as ensure the stable supply of medical isotopes, such as Mo-99 in the world,. However, there are much research issues should be investigated. Of which, the chemical behavior of uranium in acidic solutions after irradiation of low-enriched uranium targets and the effects of major fissile nuclides on chemical speciation of uranium are very important and are reported little at home and abroad. This project try to create a theoretical model to calculate the total radioactivity in the irradiation of uranium targets, to calculate the major fissile nuclides radioactivity，and to obtain the relation to fission yield and energy of key fissile radionuclide, such as Mo-99、Tc-99、I-131、Nb-147 in different enrichment uranium targets and incident neutron energies. After then, the chemical behavior of uranium in low-enriched uranium solution on acidic medium and influence in the critical radionuclide to form of uranium, as well as the chemical speciation and behavior of several fissile nuclides, such as Mo-99, I-131 in a large number of uranyl ion would be investigated. All the results will provide theoretical guidance and technical support for the production of fission radionuclide with low-enriched uranium targets, but also promote the recycle of uranium. Additionally, it is very helpful for research issues related to the use of low-enriched uranium fuel in nuclear reactors and the post-processing of the spent fuel.

以低浓缩铀（U-235≤20%）替代高浓缩铀（U-235≥90%）作为辐照靶分离生产放射性同位素是国际上不可逆转的发展趋势。为此，需要开展大量的相关研究。其中，研究低浓缩铀靶辐照后酸性介质中铀的化学行为以及主要裂片元素对溶液中铀形态的影响既有科学意义，也有强烈的需求背景。本申请课题拟通过理论模拟计算低浓缩铀靶辐照后的总放射性活度、裂变体系的组成以及各主要裂变核素的放射性活度，获得不同富集度铀靶裂变产生的Mo-99、Tc-99、I-131、Nd-147等核素的产额与中子能量等辐照条件的关系。在此基础上，重点研究硝酸介质模拟溶液中U的化学形态及上述裂片元素对U形态的影响，以及U对Mo-99、I-131等核素的形态与化学行为的影响。研究结果可为基于低浓缩铀靶的裂变核素生产、U的回收利用等提供理论指导与技术支持，对低浓缩铀燃料元件在研究实验堆运行中的相关课题以及乏燃料的后处理研究也有借鉴作用。

以低浓缩铀（U-235≤20%）替代高浓缩铀（U-235≥90%）作为辐照靶分离生产放射性同位素是国际上不可逆转的发展趋势。研究低浓缩铀靶辐照后酸性介质中铀的化学行为以及主要裂片元素对溶液中铀形态的影响既有科学意义，也有强烈的需求背景。为此，本项目通过理论模拟计算并结合实验的方法开展了相关研究工作，取得了以下研究进展：1）获得了99Mo、99Tc、131I、147Nd等十二种重点同位素随时间、中子注量率与富集度的变化规律；发现239Pu的含量随着靶件富集度的减少而显著增加，提示改用低浓缩铀靶进行放射性核素生产时应特别关注239Pu的影响；2）获得了低浓缩铀靶辐照后溶液中铀（U）的化学种态分布及其主要裂变元素对U化学种态的影响结果，发现溶液中U的化学种态与浓度与酸度密切相关，Tc、I、Mo等裂变元素在低浓度下对溶液中铀的化学种态分布无显著影响；但铀浓度改变对Zr在溶液中的的种态分布具有一定影响；3）发现溶液中U(VI)、Cs(I)，Zr(IV)，Y(III)，Nd(III)和Al(III)等离子不会显著影响P204对Mo(VI)的萃取行为，且可将Mo(VI)与Y(III)、Nd(III)、Al(III)进行选择性地分离；合成了一种新型萃取剂HBrO8Q并对Pd的萃取萃取行为进行了系统研究，发现低酸度条件下HBrO8Q可对Pd高效选择性分离；发现焙烧态镁铝水滑石对碘离子具有较好的吸附效果；4）合成了一系列新型功能材料并对U的吸附行为与机理进行了系统研究。其中以MWCNTs为基质合成了多种新型复合吸附剂；首次以典型工业微生物啤酒酵母为前驱体制备出与原生物质具有相似微观形貌的碳微球，并发现其对UO22+具有较好的吸附容量和选择性；此外，还分别考察了F-和CO32-对羟基磷灰石HAp和CTAB改性膨润土吸附铀性能的影响。这些研究结果不仅对基于低浓缩铀靶的裂变核素生产具有重要的指导意义，对U的回收利用也有借鉴作用。.到目前为止，基于本项目，已在国内外发表和交流论文18篇，其中已正式发表SCI收录论文9篇，国内核心期刊论文2篇；多人次参加全国学术交流会，并在国内学术会议上做邀请报告1次；先后有3名博士生、3名硕士生参与本课题的研究，其中1名博士生和1名硕士生分别获得国家奖学金；相关研究结果已及时反馈到中国工程物理研究院，对其正在实施的低浓铀靶生产同位素工程发挥了参考和指导作用。