光催化分解水中助催化剂的可控设计与组装

Solar hydrogen production using semiconductor-based photocatalysts has regarded as a useful strategy for utilization of solar energy. Cocatalyst plays an important role in photocatalysis, which can improve the charge separation efficiency and provide the active sites for surface catalytic reactions. However, there still lacks of systematical investigation on the effect of cocatalyst deposition sites, size effect, the exposed facets and the interface between cocatalyst and photocatalyst, for photogenerated charge separation and surface catalytic reaction processes, which will be essentially importance for the research of photocatalytic water splitting. In this project, we will focus on the research of deposition site, size effect, interface and exposed facet of cocatalysts, aiming to investigate the intrinsic roles of cocatalysts for photogenerated charge separation and the dynamics of surface catalytic reaction, understand the mechanism for photocatalytic water splitting, and then rationally construct highly-efficient photocatalyst system for solar energy conversion.

太阳能光催化分解水制氢是太阳能转化利用的一种重要途径，助催化剂在光催化研究中起到至关重要的作用。然而，对助催化剂的研究仍然存在很多关键科学问题亟待解决：助催化剂的不同沉积位点、粒子尺寸、暴露晶面以及助催化剂与光催化剂的接触界面等因素如何影响光生电荷分离和表面催化反应仍不清楚，这些关键问题的解决将会对深入认识助催化剂的作用以及合理构筑高效光催化剂体系具有重要意义。因此，本项目将紧密围绕上述问题，系统地研究助催化剂的沉积位点、尺寸效应、暴露晶面以及与光催化剂的界面修饰层等因素对于光生电荷分离和表面催化反应动力学的影响，进而深入认识光催化分解水的微观机制，以用于指导高效光催化剂体系的合理构建，建立并完善助催化剂相关理论和概念。

太阳能光催化分解水制氢是太阳能转化利用的一种重要途径，助催化剂在光催化研究中起到至关重要的作用。然而，对助催化剂如何影响光生电荷分离和表面催化反应仍不清楚，这些关键问题的解决将会对深入认识助催化剂的作用以及合理构筑高效光催化剂体系具有重要意义。本项目以典型的半导体光催化剂作为研究模型，紧密围绕助催化剂的沉积位点、尺寸效应、暴露晶面以及与光催化剂的界面接触等问题，深入探索助催化剂的各种特性如何影响光催化过程中的光生电荷分离以及表面催化反应动力学，进而认识光催化分解水的微观机制，完善并建立助催化剂实验和理论方法，为理性合理设计高效的助催化剂体系提供指导性策略。项目在半导体新材料体系开发、助催化剂可控自组装、晶面电荷分离与助催化剂空间分离等方面取得了一系列重要进展，尤其在在助催化剂的沉积方法和沉积位点如何影响光催化分解水反应过程方面开展了系统的研究，提出了微纳尺度上氧化和还原助催化剂空间分离的策略，实现双助催化剂的空间分离构筑，为高效光催化剂体系的构建提供了新思路。项目执行期内，取得了系列重要进展，在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Catal.等高水平刊物上发表学术论文17篇，申请发明专利1件。这些研究对于深入认识和理解助催化剂的本质作用以及集成光催化剂体系的构筑具有重要的指导作用。