负载型离子液体微/介孔材料制备及催化合成醋酸乙烯研究

本项目拟采用微/介孔分子筛（MMS）为载体，通过化学键联将含活性组份的离子液体负载于MMS上制备出用于催化合成醋酸乙烯（VAc）的高活性、高选择性和高稳定性的负载型离子液体催化剂（SILC）。该催化剂将传统VAc合成的气固催化过程改变为拟气液固三相催化过程，离子液体提供拟液相催化环境，MMS提供介空反应空间，化学键联防止活性组份流失，将催化环境、介空结构和传质传热有机结合，可实现反应的高效转化。研究不仅有助于促进负载型离子液体催化材料的发展，为现代醋酸乙烯合成催化剂提供新的制备技术，同时也将为揭示多相体系催化反应机理等重要科学问题提供依据。

本项目提出的介孔为载体，通过化学键联将含活性组份的离子液体负载于载体上制备出用于催化合成醋酸乙烯的高活性、高选择性和高稳定性的负载型离子液体催化剂（SILC），并利用现代分析测试手段对SILC进行表征，在固定床微反应器中考察SILC的活性。结果表明：合成1-稀丙基-3-乙酸乙酯（或丁基、乙醇基）咪唑醋酸盐成功的固定于载体SiO2的大小为9nm介孔通道中，其中离子液体形成的离子液体催化液膜的平均厚度为1.05nm，负载后的介孔通道为7.30nm。在催化乙炔和醋酸合成醋酸乙烯过程中，催化温度不能超过200oC。当催化温度为195oC，醋酸转化率可达10.9%，选择性可达98%以上。载体的孔道尺寸对催化结果影响很大，5nm介孔道ZSM-5/MCM-41为载体的SILC对应的醋酸转化率仅5%。研究不仅有助于促进负载型离子液体催化材料的发展，为现代醋酸乙烯合成催化剂提供新的制备技术，同时也将为揭示多相体系催化反应机理等重要科学问题提供依据。