MXenes@PQDs双活性材料杂化体系的设计、液相自组装及其协同储钠研究

Sodium-ion batteries (SIBs), which has features such as abundant sodium resources, low cost and good safety, have been receiving more and more attention. MXenes is considered as one of the most promising sodium storage material due to large interlayer distance, high specific surface area, and outstanding conductivity and mechanical property. However, the inferior limits of MXenes including low capacity and strong tendency to restack hinder their practical application in SIBs. Owing to the excellent dimension effect and extraordinarily high theoretical capacity of P quantum dots (PQDs), here a new concept is conceived to design MXenes@PQDs dual active material nanohybrids, in which PQDs are uniformly monodispersed on the surface of the MXenes. To gain insight into the hansen solubility parameters theory, we develop a facile and elegant self-assembly approach for the PQDs hybridization based on van der Waals interaction. The resulting MXenes@PQDs nanohybrids exhibit remarkable morphological and functional synergistic effect by precise interface control and sodium storage evaluation. On the one hand, the MXenes not only prevent PQDs from aggregation as well as buffering the mechanical stress associated with cycling, but also constitute a conductive network. On the other hand, PQDs are capable of physically isolating the MXenes while contributing an extraordinarily high capacity. We believe this work may provide a new route to develop promising anode materials for next-generation, high-power sodium-ion batteries.

钠离子电池因其钠源丰富、成本低廉、安全性好等突出优点，受到了特别关注。MXenes材料因为较大的层间距和比表面积、突出的导电性和机械性能，具有优异的储钠动力学。然而其比容量低和堆栈趋势强的缺陷导致其难以实际应用。基于磷量子点（PQDs）显著的维度效应和超高的理论比容量，本项目设计一种在MXenes表面单分散PQDs构筑的MXenes@PQDs双活性材料杂化体系。项目中拟从深入理解Hansen溶解度参数理论出发，发展一种基于量子点杂化的范德华力液相自组装方法，通过精密的界面调控和储钠机理解析，实现其结构和功能的双向协同：MXenes纳米片在抑制PQDs的聚集并缓冲其体积变化的同时，还可以为PQDs提供优异的导电网络；而单分散在MXenes上的PQDs，不仅可以隔离MXenes纳米片，而且可以贡献突出比容量。本项目研究为开发高比容量、大倍率、长寿命的新型钠离子电池电极材料提供了理论和实验依据。

钠离子电池因其钠源丰富、成本低廉、安全性好等突出优点，近年来受到了特别关注。MXenes材料因为较大的层间距和比表面积、突出的导电性和机械性能，具有优异的储钠动力学。然而其比容量低和堆栈趋势强的缺陷导致其难以实际应用。基于磷量子点（PQDs）显著的维度效应和超高的理论比容量，本项目设计了一种在MXenes表面单分散PQDs构筑的MXenes@PQDs双活性材料杂化体系。项目中通过采用LiF+HCl 或HF刻蚀剥离法制备了多种二维MXenes 纳米片，通过对其制备过程的系统研究，实现了高质量MXenes 纳米片的形貌、结构可控，制备出了高导电、少缺陷、超薄的MXenes。采用超声法制备了PQDs，通过对反应条件的调节实现了PQDs的形貌、结构可控，制备出了具备高度单分散特征的、粒径超小的PQDs。通过探索MXenes 和PQDs 的液相自组装行为，实现PQDs 在MXenes 表面的单分散均匀负载，发展了一种构筑MXenes@PQDs 双活性材料杂化体系的液相自组装方法。从纳米到微米尺度对MXenes@PQDs 杂化纳米结构进行了表面/界面调控，并对其电化学特性进行了系统研究，在0.5 C下循环100次后可逆比容量为848 mAh g-1，容量保持率为74.7%，揭示了其协同储钠机制：MXenes纳米片在抑制PQDs的聚集并缓冲其体积变化的同时，还为PQDs提供了优异的导电网络；而单分散在MXenes上的PQDs，不仅隔离了MXenes纳米片，而且贡献了突出比容量。本项目研究为开发高比容量、大倍率、长寿命的新型钠离子电池电极材料提供了理论和实验依据。此外，项目中还对MXenes、PQDs等材料在锂离子电池、锂硫电池、超级电容器、OER、NRR等领域的应用进行了拓展性研究。