基于相干电子耦合的单分子对的能量转移动力学研究

The single molecules at low temperature are effective quantum resources of the quantum information processing. A single-molecule pair formed by two single molecules is used to study physical nature of coherent energy transfer dynamics. It’s important to design and prepare quantum optics devices based on molecular systems. In the proposal, we will prepare coherent electric coupling molecule systems, study how the electronic coupling strength influences the energy transfer efficiency, and achieve the control of coherent energy transfer dynamics. Single-molecule pairs are prepared in crystal matrix at low temperature to reduce environmental disorder, and a parallel electric field is used to suppress decoherence caused by electron transfer. The absolute value of reduced coupling strength for single-molecule pair is expected to be up to 80/cm. By adjusting excitation spectral bandwidth of femtosecond laser, we should enhance the resonance interaction for single-molecule pairs. Ultrafast pump-probe technology is used to measure the energy transfer and quantum coherence time between donor and acceptor molecules in single-molecule pair. By changing the detuning of molecular energy levels by a non-uniform electric field to change coherent electronic coupling strength, ant to control the coherent energy transfer dynamics. The study will provide the theoretical and technologic foundation for quantum state engineering, manipulation of quantum bits, and quantum optics devices based on the coherent electronic coupling molecular systems.

低温单分子是用于量子信息处理的有效量子资源，利用两个单分子构成的单分子对可以用于深入洞察相干能量转移动力学的微观机制和物理本质，对于人工设计和制备基于分子系统的光量子器件具有重要的意义。针对如何有效地制备相干电子耦合单分子系统、相干电子耦合强度如何影响能量转移效率及实现对相干能量转移动力学的外场操控等问题，本项目利用低温、晶体基质和电场等手段有效地抑制环境扰动及电子转移引起的退相干，制备约化电子耦合强度绝对值最高达80/cm的单分子对。调节飞秒激光的激发光谱带宽增强光场与单分子对的共振相互作用，采用超快泵浦-探测技术测量分子系统中能量供体和受体间激发态能量转移的演化过程及量子相干时间等；通过非均匀电场操控分子系统能级的失谐来改变相干电子耦合强度，实现对量子相干能量转移动力学的操控。本项目的实施将为基于分子系统的量子态的制备、量子比特的操控及光量子器件的研制等奠定理论基础与技术储备。

单分子是用于量子信息处理的有效量子资源，研究单分子的量子相干及能量转移动力学特性对于人工设计和制备基于分子系统的光量子器件具有重要的意义。本项目在研究期间主要获得以下四个方面的成果。1）提出了一种测量单分子量子相干动力学特性的新原理，通过对单分子量子相干态的制备与探测，调节激发脉冲对之间的相位差，实现了对单分子量子相干态进行有效操控，将单分子的量子相干信息反映到了单分子的激发态布居几率中，通过荧光测量实现了对单分子量子相干动力学信息的提取。2）实现了单分子量子相干动力学的实时观测和可视化，采用单分子量子相干调制方法，通过定义量子相干可视度，将单分子量子相干信息的获取时间由原来的几十秒缩短到了几百毫秒，从而实现了单分子量子相干信息的实时观测和可视化。3）发展了基于单分子量子相干调制增强显微成像的新方法，实验通过操控超快脉冲对之间的相位差实现了单分子激发态布居几率的调制，通过频域解调单分子荧光的调制光谱，实现了基于单分子量子相干的调制增强显微成像，将成像对比度提高了两个数量级，有效抑制了背景及干扰光的影响。4）开展了单分子量子相干动力学的应用研究，基于单分子量子相干调制方法，研究了单分子与二维材料之间的能量转移，克服了二维材料自身荧光对微弱能量转移信号的干扰，观测到了能量转移效率随距离的变化规律，为有机-无机杂化材料的能量转移提供了有效的技术手段。此外，还研究了单分子染料标记的小球藻、大肠杆菌等生物细胞的量子相干成像，观测了量子相干时间随细胞活动过程的变化，揭示了被传统荧光成像所掩盖的细胞活动过程，为基于单分子量子相干的各类应用研究奠定了基础。