单分子的电子相干效应及量子操控

The single molecules at low temperature are the virtual quantum resources effectively in the quantum information processing. The single molecular electron coherence based on the single molecular vibration coherent is the effective method for the preparation of superposition state and the single quantum bits. Considering the nature of the long coherent time (about 3ns)as well as the electron transfer controlled with the external field for single molecules at low temperature, we will focus on the research for the single molecular excited state vibration wave packet coherent by using femtosecond pulse laser excitation. We will change the external field to control the electron transfer between the single molecules and the PMMA substrates, and suppress the spectra dephasing process caused by electron transfer. Here, the pulse laser is divided to delayed pulses pair with each of them operate close to half of the saturation conditions. Changing the relative phase between the pair pulse, we can observe the single molecular vibration wave packet interference effect. In this way, we will realize the quantum controlling for the electron coherence in the single molecule system. We will measure the evolution of statistical behavior and characteristics of electron conherence by using photon counting and high-order correlation characteristics, and then study the single molecules dynamics, including electron transfer, quantum jumping, spectrum diffusing, et al.

低温单分子是用于量子信息处理的有效量子资源,单分子电子相干效应是利用单分子振动能级构造相干叠加态与单量子位的有效手段，研究增强单分子电子相干效应并实现长时间（在皮秒以上）的量子操控意义重大。单分子电子相干效应受到单分子相干时间的限制，而且的长时间（在皮秒以上）量子操控还受到单分子与宿主介质之间电子转移的影响，这种电子转移过程是导致激发态单分子退相的重要因素。本项目利用低温单分子terrylene具有3ns的长相干时间以及外场有效操控其电子转移的特性，研究飞秒短脉冲激光操控与增强基于单分子激发态振动波包产生的电子相干效应，通过改变施加电压调节单分子与PMMA分子之间的电子转移特性，抑制电子转移导致的退相干过程，在亚纳秒时间范围内实现相干操控强耦合系统中的单分子。研究单分子电子转移、量子跳跃和光谱跳跃与扩散等动力学特性，利用光子计数和高阶关联测量单分子电子相干的统计行为和演化行为。

单分子光学已经成为研究物理、化学和生命科学中微观现象和物质组成的重要工具。低温单分子是用于量子信息处理的有效量子资源。本项目利用低温单分子具有较大的相干时间以及外场操控其电子转移的特性，研究单分子激发态振动波包产生的电子相干效应。（1）利用泵浦脉冲制备基态和激发态振动能级叠加态，探测振动能级向激发态最低能态的动力学过程，利用飞秒脉冲泵浦-探测技术研究了单分子振动能级非相干弛豫过程。（2）采用量子相干调制技术增强单分子显微成像，通过迈克尔逊干涉仪产生相位可调的脉冲对，调节两个脉冲之间的相位操控单量子体系的量子相干态，最终有效地调制了单分子的荧光，利用单光子时间标定时间分辨技术，通过调制解调的频域测量实现了单分子的量子相干成像。（3）利用外电场操控基片上的SR单分子电子转移特性，消除电子转移的退相干作用，同时有效减小光谱展宽的影响。实现了可逆的单分子零场“ON”态和强电场“OFF”态的荧光开关特性。（4）利用氧气对单分子电子转移动力学的操控。氧气含量可有效改变单分子三重态与离子态的电子布居，应用于对单分子电子转移动力学特性的操控。基于光子统计特性研究氧分子对SR分子荧光场波动特性的影响。（5）基于低温单分子激发态能谱范围调节激光的光谱带宽，实现光场与单分子的强相互作用。本项目利用外场操控单分子电子转移，有效操控单分子的电子相干特性，为利用单分子电子相干与量子操控特性从事量子信息处理以及量子器件等应用研究领域提供理论依据和技术基础。