纳米结构金属氧化物上C1含氧VOCs的室温催化氧化反应过程与机理的研究

室内空气污染已经成为危害人体健康的重要环境问题。本项目针对目前的技术在室内气体污染物C1含氧VOCs的室温下消除存在效率低，寿命短的关键问题，基于纳米结构金属氧化物材料的表面效应、小尺寸效应，选择性暴露的活性晶面可对C1含氧VOCs有效吸附和活化的认识，提出利用具有特定纳米结构的金属氧化物材料室温下催化氧化消除C1含氧VOCs的新思路。拟制备Co3O4、CuO和MnO2的纳米颗粒、纳米线、纳米棒以及纳米介孔结构的催化剂，在室温、空气为氧化剂的条件下，评价比较材料对甲醛、甲醇和甲酸的完全催化氧化性能。表征材料的结构、暴露晶面、表面组成、表面酸碱性，分析材料在反应过程中产生的吸附氧物种，研究甲醛、甲醇和甲酸在催化氧化过程中生成的中间产物，结合多组份动力学参数和规律，深入探讨催化反应机理。该研究对实现室温下有效消除C1含氧VOCs具有理论价值和实际意义。

本项目针对室内气体污染物C1含氧VOCs的室温催化氧化消除，合成纳米球形TiO2，和纳米片/棒结构的MnO2金属氧化物材料；以及纳米结构氧化物上负载金的催化材料。纳米结构的氧化物可在室温、空气为氧化剂的条件下，对甲醛的去除率达30%（200 ppm HCHO/78%N2/22%O2，空速60000 h-1）。纳米结构的氧化物负载金粒子后，室温下对甲醛的氧化去除率进一步提高至59%。通过对材料结构、反应界面、活性相的研究，揭示了材料对甲醛和氧的吸附活化作用机理。分析了甲醛氧化生成二氧化碳的中间物种，得出甲醛氧化为甲酸，甲酸进一步氧化为碳酸，碳酸分解生成二氧化碳的反应路径，该反应路径存在C-H键断裂，无C=O键的断裂，是反应消耗能量最低的路径。研究也同时证明了甲酸可在该系列催化材料上氧化去除。研究结果对室温下甲醛和甲酸的有效消除具有理论价值和实际意义。