分子筛材料上含氮VOCs选择催化氧化反应过程与机理研究

Volatile organic compounds (VOCs) are recognized as major responsible for the increase in air pollution due to their contribution to ozone and photochemical smog. Catalytic oxidation is one of the most efficient methods for VOCs destruction. This project addresses the fundamental issues in control of nitrogen-containing VOCs (NVOCs) emitted from typical industries, concerning the exploration reaction process and mechanism of NVOCs selective catalytic oxidation on molecular sieves. The main research contents contain: (a) Design, synthesis, characterization, and catalytic performance of molecular sieves with various structural and textural properties; (b) analysis of the active species, intermediate species and byproducts in NVOCs selective catalytic oxidation; (c) investigation of the reaction process and mechanism of NVOCs selective catalytic oxidation; (d) elucidation of C-N bond activation and cleavage, N species transfer and transformation, and NOx formation and inhibition mechanism. It aims to provide scientific and technical support for the control of nitrogen-containing volatile organic compounds from industrial emissions in China.

挥发性有机污染物(VOCs)是大气复合污染的重要前体污染物，催化氧化技术是VOCs减排控制的关键技术之一。本项目立足工业废气中含氮有机污染物(NVOCs)催化氧化的控制需求和NVOCs选择催化氧化中的关键科学问题，以NVOCs高效催化氧化同时氮物种选择转化为氮气为目标，通过分子筛催化材料上氧化和氮物种选择转化活性中心的构建，研究NVOCs在分子筛催化材料上选择催化氧化反应过程，检测分析NVOCs的吸附态，活性物种、中间物种和副产物种类，揭示NVOCs选择催化氧化反应过程C-N键的活化和断裂、N的迁移转化反应机理和NOx生成及抑制机制，在NVOCs选择催化氧化反应过程与机理方面得到一个比较清晰的科学认识，形成N物种选择转化调控机制，获得高效NVOCs选择催化氧化材料，为国家挥发性有机污染物的减排控制提供技术支撑。

VOCs种类繁杂，研究开发不同种类VOCs的高效催化材料成为近年来的研究热点。含氮有机污染物降解的关键之处在于实现有机物高效降解的同时抑制二次污染物NOx的生成。本项目研究了系列分子筛负载Cu催化材料上含氮有机物正丁胺选择催化氧化反应，揭示出载体性质对酸性分布、Cu物种存在形式的影响及其对正丁胺选择催化氧化反应的影响。系统考察了不同硅铝比ZSM-5载Cu催化材料上正丁胺选择氧化反应研究，研究载体酸性调变对正丁胺选择氧化反应氮物种选择转化调控机制的影响，考察制备方法对正丁胺选择氧化反应活性的影响，揭示出正丁胺选择催化氧化反应过程C-N键的活化和断裂、N的迁移转化反应机理和NOx生成及抑制机制。通过项目的研究，在含氮有机物选择催化氧化反应过程与机理方面得到相关的科学认识，获得高效含氮有机物选择催化氧化材料，为含氮有机物催化氧化控制提供科学与技术基础。