天然有机质与PPCPs相互作用机理研究

当前药品和个人护理品(PPCPs)污染普遍存在，其潜在的危害令人关注。目前人们对地表水环境中PPCPs的含量分布特征和生态环境效应等进行了较多研究,取得了重要进展；然而，它们在地表水环境中的循环特征和环境行为研究相对薄弱。天然有机质是地表水环境中许多污染物的重要吸附剂和载体，是影响这些污染物生物有效性和毒性的重要因素。但是，它对PPCPs迁移转化行为的影响还不清楚。项目选择不同类型PPCPs，通过荧光淬灭滴定,荧光偏振和紫外吸收滴定及超滤等方法的实验对比,研究它们与不同来源天然有机质及其不同有机组分的相互作用；结合有机质地球化学表征研究，揭示有机质与PPCPs的结合能力和关键化学结构，预测各种地表水环境中天然有机质对PPCPs的迁移转化和归宿的影响程度，为PPCPs生物地球化学循环和效应研究提供新信息，为PPCPs生态毒理模型的建立、环境污染风险评估和治理提供科学依据。

药品和个人护理品(PPCPs)在环境中普遍存在。有证据表明，环境中的有些PPCPs能对生物体产生影响。但是目前人们对CBZ的环境地球化学循环知之甚少。溶解腐殖物质（dissolved humic substance）是由动植物残体经过复杂的物理、化学、生物过程形成的大分子有机混合物，广泛存在于大气、土壤、水体、沉积物等环境介质中。HS和痕量金属离子或有机污染物发生作用，从而影响它们的形态、毒性、迁移转化和生物有效性。但HS对PPCPs的影响尚未见报道。本研究运用三维荧光光谱等技术研究了HS及其亚组分与PPCPs类污染物的相互作用，并探讨了其作用力类型。本论文的研究成果主要家简述如下：.1、利用分级分离法，本研究将土壤富里酸和腐殖酸分为5个和6个亚组分，随着分离次数增加富里酸亚组分和腐殖酸亚组分的氧含量、极性、芳香度、分子量、羧基含量和总酸度降低，而含碳量、和H/C和脂肪族碳含量含量增加，后提取的富里酸含有蛋白质类物质。富里酸和腐殖酸进一步分离将有利于对FA和HA的复杂化学结构和与环境污染物相互作用的研究。.2、卡马西平（CBZ）和HS能发生强烈的相互作用，结合常数介于3.41—5.04之间。HS能明显减少游离态CBZ的浓度，提高CBZ溶解度和迁移转化能力。荧光光谱研究表明CBZ对HS发射的荧光具有明显的猝灭作用，其猝灭机理为静态猝灭。疏水作用是CBZ和HS之间的主要作用力。HS-CBZ受pH值的影响不大，Cu2+对CBZ和HS的结合有一定的影响。.3、在荧光猝灭滴定过程中呋喃丹和西维因的荧光都能不同程度的被FA和HA猝灭，同时FA亚组分和HA亚组分也能猝灭西维因的荧光，猝灭机理都以静态猝灭为主。采用FSQM法计算结合常数介于3.92—4.96，芳香度、烷基碳、总酸度和氧含量与结合常数lg K存在相关性，疏水作用为主要作用力，烷基碳引起的疏水作用较π-π*疏水作用弱，氢键对结合常数存在不同程度的影响。并估算出天然水体中结合态的氨基甲酸酯类农药约为32%—61%。.