城市河流中溶解有机质对PPCPs迁移转化的影响研究

Pharmaceutical and personal care products（PPCPs）are newly identified micro-pollutants in the environment, and their characteristics of environmental pollution and environmental risk were not emphasized until now. Using XAD.isolation technique, DOM in Nanming river of different pollution regions was isolated into six fractions. Geochemical characteristics of these fractions such as concentration, composition and structure were analyzed by C/N nuclear magnetic resonance sprectroscopy, infrared spectrum and 13C stable isotope technique. Studying on the interaction between DOM factions with PPCPs by fluorescence spectroscopy technique will help us in the comprehension of the main fractions in their complexation, characteristics of these fractions, effective mechanism and influencing factors. The research on the photodegradation behavior of the DOM fractions and PPCPs through the outdoor investigation and indoor simulation experiments will establish the ecological toxicology model of PPCPs and provide basic data for the treatment and rehabilitation for polluted water. The results had significance for further understanding the geochemical dynemics and effects of PPCPs in aquatic ecosystems.

药品和个人护理品(PPCPs)是最近才引起关注的一类新型有机微量污染物，其环境污染特征和生态安全风险越来越受到重视。本项目利用XAD树脂分离技术，将城市河水中不同污染区域的溶解有机质分离成6种不用的有机组分，利用结合碳/氮核磁共振波谱、红外光谱和13C稳定同位素等多种分析方法，研究有机分离组分的含量、组成、结构特征; 利用荧光光谱法研究他们与几种典型PPCPs的相互作用，揭示有机质中控制PPCPs环境地球化学行为的主要组分和关键化学结构，阐明其影响机制和影响程度；研究DOM分离组分对PPCPs光降解行为的影响，结合室外监测和室内模拟实验，建立PPCPs的生态毒理模型，为PPCPs污染控制技术和水体治理提供基础数据。该研究有利于加深对PPCPs生物地球化学循环与生态效应理论的认识。

药品和个人护理品(PPCPs)是最近十年才引起关注的一类新型有机微量污染物，其环境污染特征和环境安全风险越来越受到重视。目前的研究工作主要集中在PPCPs的分析方法和和环境污染水平调查等方面，而对其在水环境中的迁移转化规律、影响机制以及PPCPs污染控制技术等方面的研究十分缺乏。 .本项目以贵阳南明河为例，首先利用XAD树脂分离技术将城市河水中不同污染区域的溶解有机质分离成6种不同的有机组分，利用结合荧光光谱、红外光谱等方法，研究不同有机组分的含量组成、结构特征与时空分布。结果显示，南明河上游河流中溶解有机碳浓度较低，为32～108 μM；下游受到主城区的城市生活污水的影响，河流中相对较高，为129～346 μM。三维荧光光谱都表现出可见区类富里酸荧光、紫外区类富里酸荧光及类蛋白荧光等三类特征峰，并且荧光峰强度与水体中溶解有机碳、溶解性磷酸盐、叶绿素a呈显著正相关。利用荧光光谱法着重研究了腐植酸与卡巴咪嗪（CBZ）的相互作用机制。发现随着CBZ的加入，腐植酸特征荧光峰的强度逐渐降低。由Ryan-Weber非线性模型对实验数据拟合表明，腐植酸与CBZ形成1:1的络合物，且络合常数（LogK）为3.68-4.37，与卡巴呋喃和蒽相近。进一步研究了水体酸碱度、离子强度对腐植酸与CBZ络合作用的影响。还探讨了DOM分离组分对PPCPs光降解行为的影响，实验结果显示，随着腐殖酸浓度的墙加，双氯芬酸和布洛芬的光降解速率常数降低，腐殖酸对光降解起到抑制作用。在腐殖酸浓度较低时（1 mg/L)，抑制作用不明显；在5 mg/L吋，两种PPCPs的光降解速率常数迅速下降。当腐殖酸浓度升高到10 mg/L时，双氯芬酸的半衰期从4.6 min延长到8.3min，布洛芬的半衰期从3.5 min延长到6.2minn。其主要机理为腐殖酸会竞争吸收光子，同时会捕获活性氧族如.OH自由基，从而降低PPCPs的光降解性能。本研究加深了我们对PPCPs生物地球化学循环与生态效应理论的认识。