寡层过渡金属二硫族化合物电子结构的角分辨光电子能谱研究

As graphene-like materials, monolayer transition metal dichalcogenides become the research frontiers of physics, chemistry and materials sciences, due to the novel physical and chemical properties as well as potential applications in nano-sized devices. From the experimental perspective, the investigation and control of electronic structures of these materials are still at the early stage, and extensive studies are demanded. In this proposal, we plan to employ the angle-resolved photoemission spectroscopy to directly study the electronic structures of mono-, two and few layer MoS2, MoSe2, TaSe2 and NbSe2 etc. By choosing the substrates and depositing K, Rb, Bi, Mn and Gd to control the electronic structures, we investigate how to control the band gaps, valley degree of freedom and band renormalization in few-layer MoS2 and MoSe2, and study how the dimensionality and interlayer coupling affect the band structures and charge density waves in few-layer TaSe2 and NbSe2. Meanwhile, we will enhance the research ability of the current angle-resolved photoemission endstation in NSRL, by developing the pump-probe technique and improving the ability of probing microscale domains at the low photon-energy range.

作为类石墨烯材料，单层二硫族过渡金属化合物因其独特的物理、化学的性质，以及纳米器件中的潜在应用，是当前物理、化学和材料等领域里的研究前沿。从实验角度对其电子结构的测量和调控仍然处于初始研究阶段，需要从多方位进行深入的探索。本项目将使用角分辨光电子能谱在单层、双层等寡层的MoS2、MoSe2、TaSe2和NbSe2等材料系统中进行电子结构的直接测量，并通过衬底的选择和表面沉积K、Rb、Bi、Mn、Gd等元素对能带结构进行调控，包括寡层MoS2和MoSe2等材料中带隙、valley自由度、能带重整化的调控，以及寡层TaSe2和NbSe2中维度与层间耦合等因素对能带结构和电荷密度波行为的影响。与此同时，本项目将探索pump-probe实验技术和提升低能区同步辐射光微区探测的能力，拓展现有国家同步辐射实验室角分辨光电子能谱实验站的研究手段。

过渡金属二硫族化合物随着成分、结构和维度的变化，能够展现出丰富的物理和化学性质，这类材料是当前二维材料中的前沿热点研究对象。在未来的纳米器件和光电器件应用中，它们也是重要的候选材料。当对其结构和电子结构进行调制时，这些材料也能够衍生出新的物理特性。在本项目中，针对这类材料的电子结构调控和新奇量子效应探索，我们在MoS2、MoSe2、Mo(Te,Se)2、 (Zr,Hf)Se2 、NbSe2、TaSe2、NbS2等等材料中探索了原子插层、表面碱金属和Bi元素沉积对能带结构的调制，利用有机分子插层和生长异质结构材料等方法，开展了NbS2、SnSe2、FeSe、TaS2、TiSe2等在单层情况下的能带结构特征的测量，以及多种层状硫族化合物的能带结构表征，包括SnSe、CsBi4Te6、Ta2NiS5、Ta2NiSe5等材料，并开展激光pump—同步辐射probe实验技术的探索。已经发表的研究成果包括在异质结构材料(SnS)1.17(NbS2)中获得了单层NbS2的能带结构，在ZrSe2中利用Cu原子插层对基本结构单元进行电子掺杂，表征了热电材料CsBi4Te6的电子结构特征，研究了热电材料SnSe的能带结构与声子谱随温度的演化，揭示了Ta2NiS5的能带结构特征，等等。目前，我们仍有多个实验结果待整理，并正在撰写多篇相关研究论文。我们的研究结果有助于理解几种热电材料中高热电优值的起源，揭示了几种单层二硫族化合物的基本电子结构特征，探讨了电荷浓度和边界条件的改变对层状材料中基本结构单元的能带结构的影响。