少层/单层二维过渡金属硫族化合物结构与光、电特性的高压调控

The excellent photoluminescence (PL) and strong coupling of spin and valley of few- or mono-layered two-dimensional transition metal dichalcogenides (TMDs) provide new research content for photoluminescent and spin-electronic devices. How to further modify their structure and optical and electronic properties is significant for realizing and understanding the new physical phenomena and mechanism in two-dimensional materials. In this project, we plan to study the structural phase transitions, PL, circular polarization of PL, and electronic transport properties of the few- and mono-layered, heterostructural and restacked TMDs (MoS2, WS2, and so on) under pressure by high pressure Raman, PL, IR, X-ray absorption fine structure spectroscopy, and electronic measurement systems. Our research will establish the relationship between the microstructure and physical properties of few- or mono-layered TMDs, describe the influences of various confined dimensions and interface effects on the structure and properties of materials under high pressure, and reveal the physical mechanism of influences of confined dimensions and interlayer (heterostructural interface) interaction on the pressure modulation of excition photoluminescence, valley polarization and carrier transport properties. We will explore the new phenomena and rules of pressure modulation of valley degree of freedom. This work would deepen the understanding for the novel properties of few-layer materials, and provide a new method for modifying their physical properties.

少层/单层二维过渡金属硫族化合物（TMDs）优异的发光以及自旋与能谷的强耦合特性等，为发光器件以及自旋电子器件等领域提供了新的研究内容。如何进一步调控其结构以及光学、电学特性对认识和理解二维材料中蕴含的新的物理现象及其机制具有重要意义。本项目拟利用高压拉曼、荧光、红外、同步辐射X射线吸收精细结构谱、以及高压电磁输运性质测量等技术，研究压力作用下少层/单层（MoS2、WS2等）及其异质结构和重堆垛结构TMDs的结构相变以及光致发光、圆偏振发光、电输运等特性，建立少层/单层TMDs微观结构与物性之间的联系，明确高压下不同限域维度以及界面效应对材料结构和物性的影响，揭示限域维度与层（或异质界面）间相互作用影响压力调控激子发光、能谷极化、载流子输运特性的物理机制，探索压力调控谷自旋自由度的新现象和新规律，加深对少层材料新奇特性的认识，为调控其物理性能提供新的途径。

层状过渡金属硫族化合物（TMDs）由于其丰富的晶体结构和新奇的电子性质成为物质科学研究的热点。高压能够调节层状材料的层间距离、层内原子相互作用及原子排布等，为调控TMDs的结构和物性提供了一条有效途径。高压下TMDs体系的结构与物性研究将对深入认识和理解该体系蕴含的新物理现象及其机制具有重要意义。通过本项目，课题组围绕高压下层状结构TMDs材料TaS2、MoTe2、WS2等的结构演化以及其绝缘-金属态转变、超导、光电等特性开展了系列的研究工作，取得了一些重要的研究进展：（1）首次在1T-TaS2中发现压力诱导的超导二次增强现象，在实验上验证了TMDs体系的非层状四方高压超导相，揭示了其结构变化与超导电性压力调控的潜在联系。（2）在2H-TaS2及其单层重堆叠材料中分别发现了不同新型的高压超导相，创造了TMDs体系最高的超导纪录（Tc~16.5 K），揭示了层间堆叠形式、层间相互作用对该体系的高压行为具有重要的影响，为调控TMDs的结构和物性提供了新的视角。（3）通过调控非静水压条件首次在MoTe2中实现了各向异性压缩诱导的超导电性，揭示了非静水压力环境对TMDs体系电学特性的影响，为层状过渡金属硫化物的压致超导现象提供了新的认识。（4）发展了压力调控材料光电响应特性的新方法，利用压力实现了WS2、NiPS3等材料的光电性能的调控，首次提出了利用压力调控材料光电响应光谱范围的新思路，实现了光电响应性能的压致增强以及光谱响应范围的拓展。这些结果丰富了对TMDs体系结构与物性的认识，为调控材料的性能提供了新的思路。在本项目的支持下，已在Adv. Mater.、JACS、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、Appl. Phys. Lett.等杂志发表SCI论文20篇，获授权国家发明专利2项、国际发明专利2项。培养研究生6名，其中4名已获得博士学位。