钙钛矿稀土镍酸盐RNiO3中温度驱动金属-绝缘体转变的电子结构演化

In correlated electron systems, the metal-insulator transition is one of challenging fields in the modern condensed matter physics. Of the relevant controlling parameters, temperature is different from the carrier doping, element substitution and pressure. Temperature doesn't bear direct effects on density of states and electron correlation, and instead by varying the entropy it indirectly influence the characteristics of electronic structures. Therefore, the investigation of the temperature-driven metal-insulator transition is very helpful for unveiling the effects of electron correlation on the intrinsic electronic structures. However, there are very limited data so far that can directly demonstrate in the momentum-space the evolution of electronic structures across such a metal-insulator transition. We choose perovskite rare-earth nickelates RNiO3(R=Sm,Nd,Pr) as the object, and by taking advantage of angle-resolved photoemission sepctrosopy with the supplementary probes of electronic structures, such as infrared spectroscopy and soft X-ray absorption, we will reveal how electronic structures evolve with temperatures in the films of various substrates, thickness and rare-earth ions. This investigation will not only unveil the characteristics of electronic structures across the metal-insulator transition and the fashion of couplings between different degrees of freedom, but also help to pin down the core factor in the electron correlations that drives the metal-insulator transition in RNiO3.

关联电子系统中的金属-绝缘体是当前凝聚态物理研究中的一个重要方向。相关的调控参数中，温度与载流子掺杂、元素替代和压力等不同，它并不直接改变态密度和电子关联强度等，而是通过熵的变化间接对这些电子结构特征施加影响。因此，研究温度驱动的金属-绝缘体转变有助于揭示关联效应对本征电子结构的影响。但是，目前只有少量的实验数据能够直观展现动量空间中电子结构如何随此类相变发生演化。我们选取钙钛矿稀土镍酸盐RNiO3(R=Sm,Nd,Pr)作为研究对象，利用角分辨光电子能谱，并结合红外光谱和软X射线吸收谱等电子结构探测技术，研究具有不同衬底、不同厚度和不同稀土离子的单晶RNiO3薄膜中的电子结构特征如何随温度演化。这项研究一方面将揭示此类相变发生时电子结构演化特征和多种自由度之间的耦合方式，另一方面有助于确定该体系中驱使相变发生的关联效应中的主导因素。

金属-绝缘体转变中蕴藏着丰富的物理，其电子结构的变化与多个物理因素相关。通过对金属-绝缘体转变前后电子结构的变化，我们可以揭示材料体系中微观的相互作用。在本项目中，我们研究了NdNiO3、La2-2xSr1+2xMn2O7、WO3、等金属-绝缘体转变对电子结构的影响；研究ZrTe2、MoTe2等材料的能带结构随元素掺杂的改变，揭示其中金属-绝缘体转变前后电子结构的变化；研究金属元素插层对ZrTe2、ZrSe2、HfSe2、TaSe2等材料的能带结构的调制，及其导致的一些从金属到半导体或绝缘体电子结构的转变；研究具有Kagome晶格的Fe3Sn2、FeSn、YCr6Ge6等材料的电子结构，揭示其中对电荷局域化有重要作用的平带电子结构特征；研究SnSe系列材料中的电子结构和声子特征，及其随温度的演化；多种低维材料Ta2NiS5、Ta2NiSe5、Bi(110)薄膜的电子结构，及其费米能级附近的能带与能隙的结构特征。我们发现：1）在过渡金属二硫族化合物中，某些情况下金属元素插层能够显著改变母体基本结构单元层内的电子结构，特别是能够导致从金属到半导体或绝缘体的电子结构特征的转变，这对调控这类二维材料的电子结构有重要作用；2）在层状材料中，同族阴离子的掺杂能够调制电子结构从金属性到半导体或绝缘体的转变，从而可以调控这类材料的光电或电子学性能，对这类材料的器件应用有重要参考价值；3）在具有拓扑电子结构特征的材料中，电子的局域或能隙的打开与拓扑性质有密切关联，这类材料的金属性或绝缘性与能带理论中的金属或绝缘特征有显著不同。